鐵對(duì)銅-海泡石選擇催化還原NO性能影響的研究.pdf

1、以鹽酸改性海泡石為載體，采用等體積浸漬法制備用于NO催化還原的銅/海泡石催化劑，同時(shí)添加鐵對(duì)銅/海泡石催化劑進(jìn)行優(yōu)化。在富氧條件下考察其對(duì)C<,3>H<,6>還原NO的催化活性。對(duì)系列催化劑進(jìn)行了篩選，并進(jìn)一步運(yùn)用XRD、BET、SEM、XPS等方法對(duì)所制備的催化劑進(jìn)行了表征，探討各種因素對(duì)活性的影響。 Cu/Sep系列催化劑中，Cu負(fù)載量為5％的催化劑活性最佳；當(dāng)床層溫度為320℃時(shí)，NO的最高轉(zhuǎn)化率達(dá)到18.7％。添加Fe

2、組分后，催化劑對(duì)NO的催化性能有了較大程度的提升。添加方式對(duì)催化劑活性也有一定的影響。它們對(duì)NO催化還原的優(yōu)劣順序?yàn)椋悍植浇n法(Ⅰ)>分步浸漬法(Ⅱ)>共浸漬法。 在所考察的范圍內(nèi)，采用分步浸漬法(Ⅰ)制備的系列Fe/Cu/Sep催化劑的活性都優(yōu)于Cu/Sep，NO的轉(zhuǎn)化率在310℃左右時(shí)都高于18.7％。而分步浸漬法(Ⅱ)和共浸漬法，鐵含量較低時(shí)，NO達(dá)到最高轉(zhuǎn)化率時(shí)的溫度較低，為300℃，但此時(shí)NO轉(zhuǎn)化率不夠理想，僅15

3、～17％；當(dāng)鐵含量較高時(shí)，NO轉(zhuǎn)化率提高，但熱穩(wěn)定性較差。無論對(duì)于分步浸漬法還是共浸漬法法，都存在一個(gè)最優(yōu)的Fe的添加量范圍?？账賹?duì)NO的轉(zhuǎn)化率影響很大。隨著空速的增大，NOx的轉(zhuǎn)化率大幅度下降。 BET表征結(jié)果表明，與未改性的海泡石相比，改性海泡石的比表面積增加了約123％。，微孔數(shù)量增加，呈圓柱形孔結(jié)構(gòu)。Cu/Scp中添加Fe組分之后，比表面積增大，并且孔徑范圍主要集中在20-80rim之間。分析認(rèn)為，F(xiàn)e組分在催化劑中起

4、到分散Cu組分的作用。從SEM測(cè)定結(jié)果分析，采用等體積浸漬法能使活性組分Cu和Fe較均勻地散布在催化劑表面及孔道中，并達(dá)到需要的負(fù)載量和一定的分散度，未見大的聚集顆粒。 通過XPS表征分析，在對(duì)NO的催化反應(yīng)中，催化劑中的活性組分Cu在催化劑表面和體相中以CuO和Cu<,2>O形態(tài)存在。Fe是以Fe<,2>O<,3>形態(tài)存在。通過對(duì)海泡石原礦、酸改性海泡石、Cu/Sep以及Fe/Cu/Scp催化劑的XRD譜圖分析，海泡石是層內(nèi)

5、具有嚴(yán)格周期、層間存在著堆垛層錯(cuò)的部分層無序結(jié)構(gòu)，經(jīng)過酸改性后，海泡石晶體結(jié)構(gòu)中按八面體配位的鎂離子相對(duì)減少，硅氧四面體結(jié)構(gòu)的氧化硅相對(duì)增多。負(fù)載Cu后，海泡石載體結(jié)構(gòu)沒有發(fā)生變化，這是由于負(fù)載的活性組分Cu既不進(jìn)入硅氧四面體層，也不進(jìn)入海泡石的層鏈結(jié)構(gòu)中，沒有與載體相互作用形成其它晶態(tài)化合物。Fe組分的添加在一定程度上改變了海泡石晶體結(jié)構(gòu)的有序度，隨著催化反應(yīng)的進(jìn)行，F(xiàn)e單質(zhì)被氧化為Fe<,2>O<,3>和Fe<,3>O<,4>，結(jié)構(gòu)