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文檔簡介
1、針鐵礦膠體在花崗巖中通過單一飽和裂隙提高钚的運(yùn)輸針鐵礦膠體在花崗巖中通過單一飽和裂隙提高钚的運(yùn)輸摘要摘要αFeOOH,在自然界中是一種穩(wěn)定的氧化鐵,能強(qiáng)烈吸收在含水層中低溶解度的钚(PU)。但是,钚在單一飽和裂隙中運(yùn)輸而增強(qiáng)αFeOOH的膠體仍然不明。實(shí)驗(yàn)研究钚在不同的水流速度下,受針鐵礦膠體各種濃度的影響。針鐵礦納米棒用于制備濃度為(0150)毫克L1的钚懸浮液αFeOOH。實(shí)驗(yàn)證明αFeOOH膠體在破碎花崗巖中并不能提高钚的運(yùn)輸。部
2、分流動(dòng)的239钚(RPU,M=41.5%)和與其相關(guān)的極低濃度(0.2毫克的L1)的膠體遠(yuǎn)多于缺乏的αFeOOH(RPU,M=6.98%)。然而,當(dāng)钚遷移率開始下降時(shí),αFeOOH的濃度增加至1.0毫克L1。另一方面,流動(dòng)钚的分?jǐn)?shù)與水的流速逐漸增加?;趯?shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),與(αFeOOH)相關(guān)的钚運(yùn)輸基礎(chǔ)機(jī)制全面討論了花崗巖表面的動(dòng)態(tài)沉積情況,它主要由膠體粒子和不動(dòng)表面之間的相互作用而決定的。這種相互作用是靜電力(可能是排斥力或吸引力)、范德華
3、力及流動(dòng)的剪切應(yīng)力三力的一種平衡。1.1.簡介簡介低溶解度钚通常被認(rèn)為在不動(dòng)的含水層中,其礦物表面的親和力強(qiáng)(Kienzler等人,2009Nitsche等人,1993Triay等人,1996),此根據(jù)依據(jù)長距離的觀察,如內(nèi)華達(dá)州1.3公里到4公里含水層(Kersting等人,1999)及馬雅克(諾維科夫等人,2006)。這些觀察到的距離比數(shù)厘米大得多(麥卡錫和扎查,1989Ryan和利米勒,1996)并作為使用分布模型,由預(yù)測估計(jì)系數(shù)
4、(KD)測量實(shí)驗(yàn)而得。生活中,天然膠體普遍存在(Schafer等,2012),因此在現(xiàn)場和實(shí)驗(yàn)室規(guī)模觀測到的意想不到的輸送距離(Cranon等人,2010提洛等人,2008黑澤及UETA,2001Missana等人,2008佩里耶等人,2005維爾克斯及白金南,2001)被普遍歸因于膠體為钚載體。然而,這樣的結(jié)果不能充分解釋钚運(yùn)輸?shù)脑鰪?qiáng)是由膠體引起的。事實(shí)上,它僅表明流動(dòng)污染物的比例在存在的膠體中比在不存在膠體中大得多(霍尼曼,1999
5、特納及芬黨,2007)。在我們最近的研究中(Xie等人,2013A),與土壤膠體關(guān)聯(lián)(C=0.5毫克的L1)的流動(dòng)239钚(即回收率,RPU,M=8.62%)的比例比對(duì)239钚膠體不相關(guān)(RPU,M=1.31%,C=0)大得多。這是對(duì)钚通過多孔土壤介質(zhì)增強(qiáng)輸送了有力的證據(jù)。然后下降到同一濃度,這意味著膠體在钚運(yùn)輸中起著一個(gè)動(dòng)態(tài)的作用。另一方面,放射性污染物運(yùn)移作為膠體裂縫媒體也很重要,在許多國家包括中國,作為花崗巖被選為候選基巖,為深地
6、質(zhì)處置高放廢物。膠體促進(jìn)污染物運(yùn)移的裂縫是一個(gè)已經(jīng)獲得可觀的關(guān)注的話題,數(shù)學(xué)模型已經(jīng)發(fā)展到研究污染物在膠體聯(lián)合運(yùn)輸飽和巖石裂隙作為分布比例功能,膠體尺寸分布及膠體沉積在巖石表面(Abdel薩拉姆及Chrysikopoulos,1995James等人,2005)。這些仿真作品清楚地表明,膠體可以影響在裂縫污染物的遷移,但實(shí)驗(yàn)證據(jù)及數(shù)據(jù)對(duì)于不同的膠體仍在積累。正如我們所知,在地下核試驗(yàn)基地和核廢料倉庫,當(dāng)制成的核裝置和容器,鋼鐵作為一個(gè)偉大
7、的一部分,逐漸腐蝕后,鐵將非常的豐富,如果水近距離入滲,含鐵納米顆??梢孕纬蔀橐惑w膠體搭載四價(jià)錒系元素的類型(Znker濃度為0.0207,0.0004,0.0056,0.0003,0.0025,0.0023和0.0084摩爾L1。0.1克24毫微克,1239。钚示蹤溶液摻入模擬地下水,制備239钚80皮克G1的初始濃度。該溶液的pH值用NaOH(0.2摩爾L1)調(diào)節(jié)至8.5,并保持恒定的所有測試。2.42.4。傳輸實(shí)驗(yàn)。傳輸實(shí)驗(yàn)如圖4
8、所示,實(shí)驗(yàn)平臺(tái)主要為模擬地下水,钚膠體懸浮液,蠕動(dòng)泵(BT1001L,寶丁隆佴有限公司),裂隙花崗巖柱和自動(dòng)收集器(BSZ160,上海青浦工業(yè)有限公司的)。钚在花崗巖斷裂的運(yùn)輸行為進(jìn)行了研究,在不同的αFeOOH的膠體濃度和不同模擬地下水流速如下。該柱用模擬水平衡和3洗脫液的等分試樣被收集在管中并通過自動(dòng)收集器(每管約2mL).钚懸浮液輕輕攪拌,使之在膠態(tài)狀態(tài)。取三個(gè)平行0.100毫升樣品和穗帶242钚稀釋劑,初期239钚濃度C0,钚是
9、依照文獻(xiàn)結(jié)合放射化學(xué)钚提純過程中的ICPMS(菲尼根MAT元)計(jì)量。(謝等人,2012)。膠體浦的殘留溶液注入柱中,并將流出物收集在管中自動(dòng)收集器(通常為8管,左右各2毫升)中。洗模擬地下水柱,并結(jié)束實(shí)驗(yàn),直到接收到18個(gè)樣品。稱取樣品的質(zhì)量和準(zhǔn)確加入20第242钚稀釋劑。钚的所有樣品中的濃度,如上述那樣決定的。3.3.結(jié)果和討論結(jié)果和討論3.13.1。α。αFeOOHFeOOH的濃度對(duì)的濃度對(duì)钚通過花崗巖單裂隙運(yùn)輸?shù)挠绊懲ㄟ^花崗巖單裂
10、隙運(yùn)輸?shù)挠绊戭写┩盖€繪制成相對(duì)出水濃度C浦C0與污水量圖。5A。钚運(yùn)輸通過singlefracture的過程可以分為四個(gè)階段。第一個(gè)是階段時(shí)(αFeOOH的)相關(guān)的钚溶液置換對(duì)模擬地下水中對(duì)斷裂,在此期間,钚濃度在流出物中增加后急速大約一孔體積。在第二階段中,模擬地面的水被完全移位,(αFeOOH的)的動(dòng)態(tài)吸附平衡機(jī)相關(guān)性钚逐漸靜止介質(zhì)的表面和萬連膽汁階段之間建立和Pu的流出物中逐漸因此濃度增加到最大。在第三階段中,(αFeOOH的)
11、相關(guān)的钚溶液通過模擬地下水位移而浦的流出物中對(duì)濃度迅速下降。最后,(αFeOOH的)相關(guān)的骨折浦溶液在第四階段被完全移位,膠體浦吸附在固定的介質(zhì)表面上開始解吸緩慢,使钚在流出物中對(duì)濃度的長尾巴。釋放浦(RPU)與流出物體積的累積恢復(fù)示于圖。5B。在這項(xiàng)研究中,移動(dòng)浦(RPU,M)的比例,簡稱普的回收率在流動(dòng)相中,可以通過在花崗巖單裂隙注明浦的手機(jī)種類的運(yùn)輸。RPU。m是直接關(guān)系到αFeOOH的膠體的濃度,如圖圖5C。釋放浦的相對(duì)峰濃度為
12、在不存在膠體0.04,而上升到0.36中對(duì)膠體的存在下用0.2毫克的L1。它不斷上升至最高為0.62和1.0毫克L1對(duì)膠體濃度,然后進(jìn)一步提高了膠體的濃度降低。因此,移動(dòng)浦(RPU,米)的比例為6.98%時(shí),溶液呈游離的膠體,并且在很大程度上增加至41.5%,以0.2毫克的L1的濃度。最大RPU,米是位于C67.1%=1.0毫克的L1,然后下降到24.6%,17.3%,11.1%,5.0,35.0和75.0毫克的L1。在150.0毫克的
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