Mn-Fe-V-W-CeO2-TiO2復(fù)合催化劑的制備及其脫硝性能.pdf

1、氮氧化物NOx(NO、NO2、N2O等)是主要的大氣污染物之一，經(jīng)過(guò)理化作用，可產(chǎn)生一系列環(huán)境問(wèn)題，如光化學(xué)煙霧、酸雨和臭氧層空洞等，而且加重了全球溫室效應(yīng)，對(duì)人體、環(huán)境和生產(chǎn)造成很大危害。選擇性催化還原(SCR)技術(shù)是目前比較成熟和高效的主要脫硝技術(shù)之一，其核心技術(shù)是催化劑。近年來(lái)，在低溫氨選擇性催化還原(NH3-SCR)NOx反應(yīng)中，復(fù)合催化劑表現(xiàn)出優(yōu)良的脫硝活性和較寬的溫度窗口得到了研究者的廣泛關(guān)注。
　　本實(shí)驗(yàn)以納米TiO

2、2作為載體，Mn為主催化劑，過(guò)渡金屬Ce、Fe、V、Cu為助劑，采用超聲浸漬法制備Mn系催化劑，考察各系列催化劑脫硝活性。結(jié)果表明，與V-Mn-Ce/TiO2、Cu-Mn-Ce/TiO2催化劑相比，F(xiàn)e-Mn-Ce/TiO2具有更優(yōu)良的催化脫硝性能，在150～400℃溫度范圍內(nèi)，其脫硝率在70％以上。BET、NH3-TPD、H2-TPR、XRD、SEM、XPS等研究發(fā)現(xiàn)，催化劑的比表面積越大，NH3-TPD的脫附峰面積越大、脫附峰數(shù)量越

3、多，活性也就越高；催化劑表面上的活性組分以顆粒形式存在，顆粒細(xì)小，分布均勻，具有一定的孔隙結(jié)構(gòu)，則催化劑的脫硝活性相對(duì)較就高。催化劑表面Mn元素的存在形式對(duì)催化劑的脫硝性能具有較大的影響。當(dāng)催化劑中高價(jià)態(tài)Mn含量增加時(shí)，催化劑的脫硝性能也會(huì)隨之相應(yīng)的提高。
　　采用正交設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)，以活性最高的Fe(0.1)-Mn-Ce/TiO2催化劑的配比為基礎(chǔ)，考察V2O5、WO3、(Mn/Ce/Fe)等含量和焙燒溫度的影響。通過(guò)脫硝活性和比表面

4、積的測(cè)試優(yōu)化選出復(fù)合催化劑的最佳配比和實(shí)驗(yàn)條件：V2O5含量為1%；WO3含量含量為10%；Mn-Ce-Fe含量分別為0.03mol、0.00525mol、0.0075mol；焙燒溫度為400℃。以最佳的實(shí)驗(yàn)條件制備出的復(fù)合催化劑在150℃～300℃范圍內(nèi)催化脫硝活性在90%左右。BET、NH3-TPD、H2-TPR、XRD、SEM、XPS等研究發(fā)現(xiàn)，同系列催化劑中，催化劑比表面積最大，為52.3m2/g，其活性也最高；催化劑的NH3-

5、TPD脫附峰強(qiáng)度高、數(shù)量多、脫附面積最大和酸量最多；催化劑的H2-TPR還原峰強(qiáng)度高，峰面積大；催化劑活性組分分散性較高，顆粒分布均勻，粒徑較小，有一定的孔隙度，利于NH3的吸附，促進(jìn)催化反應(yīng)；催化劑表面Mn主要以高價(jià)錳(Mn4+和Mn3+)的形式存在，對(duì)于低溫脫硝反應(yīng)來(lái)說(shuō)， Mn3+有利于SCR的選擇性，而Mn4+有利于催化轉(zhuǎn)化NOx，因此同時(shí)存在Mn4+和Mn3+更有利于提高催化劑的脫硝活性；表面釩物種主要以V4+形式存在，且V4+