Mn-Cu-Ce-Fe-V-TiO2催化劑選擇還原NOx性能及其抗硫性能的研究.pdf

1、選擇性催化還原(SCR)是脫除煙氣中NOx的一個(gè)重要技術(shù),是大氣污染控制領(lǐng)域中的一個(gè)重要課題。其關(guān)鍵在于開(kāi)發(fā)制備高效的催化劑。
　　本文以納米TiO2粉末作為載體,V為主催化劑,W為助劑,采用浸漬法負(fù)載活性組分(Mn、Cu、Fe和Ce)制備催化劑,從而提高催化劑的低溫活性和抗硫性能。通過(guò)對(duì)催化劑的活性、抗硫性能、BET、SEM、XRD、NH3-TPD和EDS的測(cè)試研究了催化劑的各活性組分的負(fù)載含量與催化劑活性的關(guān)系。
　　在

2、Mn-Ce/V-W/TiO2、Cu-Ce/V-W/TiO2和Fe-Ce/V-W/TiO2催化劑中,分別對(duì)Mn、Cu和Fe負(fù)載含量進(jìn)行了研究,得出了Mn、Cu和Fe的最佳負(fù)載量。發(fā)現(xiàn)Mn含量為10％時(shí),Mn-Ce/V-W/TiO2催化劑的活性最好能達(dá)到57%。當(dāng)Cu的含量為6%時(shí),催化劑的活性較好,在270℃,催化劑Cu-Ce/V-W/TiO2的活性能達(dá)到75%,430℃時(shí)催化劑NO轉(zhuǎn)化率能達(dá)到85%。當(dāng)Fe含量為5%時(shí),430℃時(shí)NO轉(zhuǎn)

3、化率能達(dá)到73%。在抗硫試驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)只負(fù)載Fe活性組分的催化劑在通入SO2前后催化劑的NO轉(zhuǎn)化率基本保持不變,具有較好的抗硫性能。
　　通過(guò)對(duì)復(fù)合催化劑(Mn-Cu-Ce/V-W/TiO2,Cu-Fe-Ce/V-W/TiO2和Mn-Fe-Ce/V-W/TiO2)活性的研究表明Mn-Cu-Ce/V-W/TiO2催化劑在反應(yīng)溫度430℃時(shí)活性達(dá)到92%。Cu-Fe-Ce/V-W/TiO2在反應(yīng)溫度為270℃時(shí)活性能夠達(dá)到84%。Mn-F

4、e-Ce/V-W/TiO2催化劑在溫度為190℃時(shí),催化劑的活性能達(dá)到61%。Mn和Fe的添加有效提高了催化劑的低溫活性。Cu相的添加對(duì)催化劑的高溫活性有一定的促進(jìn)作用。
　　在制備的多元復(fù)合催化劑Mn-Cu-Fe-Ce/V-W/TiO2中,分別對(duì)Mn、Cu、Fe、V的含量、Mn氧化物前驅(qū)體的選擇和焙燒溫度進(jìn)行了研究,得出了催化劑催化活性最佳的制備方法。Mn、Cu、Fe、V的含量分別為10%、6%、5%和3%時(shí)催化劑的活性最佳,在

5、反應(yīng)溫度為350℃時(shí)催化劑的NO轉(zhuǎn)換率能達(dá)到91%。隨著制備催化劑焙燒溫度的提高催化劑的活性明顯下降,在400℃進(jìn)行焙燒催化劑的活性較好。采用醋酸錳制備的催化劑的活性比采用硝酸錳制備而成的催化劑的活性好。在抗硫試驗(yàn)中,Mn-Cu-Fe-Ce/V-W/TiO2中毒后的催化劑的活性在190℃時(shí)下降了23%。隨著反應(yīng)溫度的提高,催化劑的活性開(kāi)始增大,350℃時(shí),催化劑的活性恢復(fù),與未中毒的催化劑活性接近。為了提高催化劑的抗硫性能,采用CuSO

6、4來(lái)制備Mn-Cu-Fe-Ce/V-W/TiO2催化劑,發(fā)現(xiàn)中毒后的催化劑活性性基本不受SO2的影響。
　　通過(guò)對(duì)BET的測(cè)試發(fā)現(xiàn)同一系列中催化劑的比表面積越大,催化劑的活性越好。通過(guò)的NH3-TPD的測(cè)試發(fā)現(xiàn)二元和三元催化劑都有α和β兩個(gè)峰,而在多元復(fù)合催化劑中有α、β和γ三個(gè)脫附峰。Cu相的添加β脫附峰的形成有一定的影響。脫附峰的強(qiáng)度和面積和催化劑的活性存在一定的關(guān)系。脫附峰的強(qiáng)度和面積越大催化劑上的酸性位越多,活性便越好。X