CuFe2O4催化劑的制備、表征及其脫硝性能研究.pdf

1、氮氧化物(NOx)是重要的大氣污染物之一。鐵基尖晶石及ZSM-5、SBA-15分子篩負(fù)載型催化劑在SCR中催化活性高而受到了極大的關(guān)注。
　　本文制備了無(wú)載體CuFe2O4催化劑及有載體的Fe-CuOx/ZSM-5、CuFe2O4/SBA-15催化劑，在固定床反應(yīng)器中考察了樣品的NH3-SCR活性。通過(guò)X射線衍射光譜(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、程序升溫脫附(TPD)、X射線光電子能譜(XPS)等分析測(cè)

2、試方法對(duì)催化劑的結(jié)構(gòu)及性質(zhì)進(jìn)行了研究。
　　實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，以PS球?yàn)槟０鍎?、草酸銨為沉淀劑制備的CuFe2O4催化劑比用氨水為沉淀劑制備的CuFe2O4及以PVP為模板制備的樣品表現(xiàn)了更加優(yōu)越的催化活性，在240℃～330℃間有85％的脫硝活性。XRD結(jié)果表明不同方法合成的CuFe2O4樣品結(jié)晶性能良好，檢測(cè)到有少量Fe2O3生成。TEM圖證實(shí)制備樣品呈空心球狀。
　　對(duì)于ZSM-5負(fù)載Fe-CuOx催化劑，F(xiàn)e∶Cu=2∶

3、1的樣品在180～330℃間表現(xiàn)出色的活性，氮氧化物脫除率約98％。超聲作用促進(jìn)了鐵銅活性組分在ZSM-5孔道內(nèi)部的高度分散，只有CuFe2O4負(fù)載量高于25％時(shí)，CuFe2O4特征峰才能被檢測(cè)到。XPS研究表明，當(dāng)Fe∶Cu=2∶1時(shí)，催化劑含有最多的化學(xué)吸附氧，原位漫反射證實(shí)催化劑在無(wú)氧環(huán)境下對(duì)NO和NH3有氧化活性。采用XPS深入分析了催化劑表面化學(xué)吸附氧的性質(zhì)及對(duì)催化活性的影響，用原位漫反射研究了NO和NH3在催化劑上的吸附和反

4、應(yīng)，基于此得到了SCR反應(yīng)模型。
　　對(duì)于SBA-15系列催化劑，摻雜Fe后的SBA-15脫硝活性顯著提高，Al引入SBA-15會(huì)產(chǎn)生Br(o)nsted酸，進(jìn)一步提高催化活性，脫硝率在480℃能達(dá)到100％。小角XRD結(jié)果表明了制備樣品具有介孔結(jié)構(gòu)。TEM圖展現(xiàn)了樣品具有秩序井然的介孔陣列。摻雜硫后的CuFe2O4/Al-Fe-SBA-15催化劑展現(xiàn)了優(yōu)越的抗硫性能。紅外結(jié)果表明硫物種存在形態(tài)主要是硫酸鹽或硫酸氫鹽，XPS結(jié)果表