中國特大城市氣溶膠的理化特性、來源及其形成機(jī)制.pdf

1、本博士論文利用2003-2008期間在上海、北京、青島等大城市以及在榆林、多倫、烏魯木齊、塔中等沙塵源區(qū)共七處采樣點(diǎn)近五年的氣溶膠監(jiān)測數(shù)據(jù),采用富集系數(shù)、元素/離子特征比、后向軌跡以及包括因子分析和相關(guān)性分析在內(nèi)的多種統(tǒng)計學(xué)析方法,系統(tǒng)全面地研究了以上海為代表的中國特大城市氣溶膠的化學(xué)組成、時空分布、粒徑變化、存在形式、來源、形成機(jī)制及其與長途傳輸而來的沙塵氣溶膠的相互混合和組分轉(zhuǎn)化而產(chǎn)生的對區(qū)域大氣環(huán)境質(zhì)量的重大影響。本研究的主要成果

2、有:
　　1.深刻揭示了高濃度細(xì)顆粒物、長時間灰霾和嚴(yán)重酸雨是上海空氣污染的三個典型特征。從2001年到2009年間,每年灰霾發(fā)生的天數(shù)都超過了150天。在過去的十幾年中,上海降水的pH值呈現(xiàn)出劇烈的下降趨勢,年平均酸度提高了20多倍。細(xì)顆粒物PM2.5的年平均濃度高達(dá)0.050-0.059mg/m3,超過國際衛(wèi)生組織年平均值標(biāo)準(zhǔn)0.015mg/m3的3-4倍。2004年P(guān)M2.5/TSP的年平均值達(dá)到了0.41,到2007年則達(dá)

3、到了0.53,呈逐年增長趨勢。說明了上海的細(xì)顆粒物污染程度極其嚴(yán)重。
　　2.詳細(xì)闡明了上海氣溶膠在不同季節(jié)的不同形成機(jī)制。二次無機(jī)氣溶膠(SO42-、NO3-、NH4+),有機(jī)氣溶膠,礦物氣溶膠是上海大氣氣溶膠里最主要的三大組分。氣溶膠呈現(xiàn)顯著的季節(jié)變化特征,其濃度在冬季和春季達(dá)到最高值,而在夏季和秋季呈現(xiàn)最低值。夏季和秋季的主要離子的存在形式是(NH4)2SO4和NH4NO3,在春季和冬季則受沙塵和揚(yáng)塵的影響,除這兩者外還存在

4、CaSO4和Ca(NO3)2。春季長途傳輸而來的外地沙塵氣溶膠、夏季光化學(xué)轉(zhuǎn)化、秋冬季形成嚴(yán)重灰霾是特大城市上海氣溶膠在不同季節(jié)具有的不同特征及其不同的形成和轉(zhuǎn)化機(jī)制。
　　3.全面分析了上海大氣顆粒物污染的主要來源。包括道路揚(yáng)塵的沙塵氣溶膠、工業(yè)和汽車尾氣的復(fù)合源、石化燃料和燃油的排放、冶金工業(yè)的排放、海洋源以及大量的光化學(xué)轉(zhuǎn)化形成的二次污染氣溶膠是上海大氣顆粒物污染的主要來源。通過Ca2+/Al示蹤揭示了氣溶膠中土壤塵和建筑塵

5、的混合程度并顯示了上海建筑活動對空氣質(zhì)量的重大影響。通過NO3-/SO42-比值的變化顯示了以機(jī)動車為代表的硫、氮流動源和工廠排放的固定源的相對重要性。上海氣溶膠中NO3-/SO42-比值遠(yuǎn)高于中國其他城市,揭示了上海城市機(jī)動車已成為上海大氣污染的關(guān)鍵問題。以海鹽Na+和非海鹽Na+的比值區(qū)分并估算了上海氣溶膠的海洋源和陸地源。海洋源對離子的年平均貢獻(xiàn)比率在TSP和PM2.5中分別為8.9％和7.1％,在夏季高達(dá)15.4％和9.9％。<

6、br>　　4.深入探討了上海禁止使用含鉛汽油以來大氣中高濃度鉛的可能來源。全面闡述了上海大氣中鉛的污染水平、空間分布、季節(jié)變化和粒徑分布,鉛在細(xì)顆粒物中的濃度在過去的幾年一直維持在50～200ngm-3,并且呈現(xiàn)明顯的季節(jié)變化。
　　5.揭示了長途傳輸而來的外來源與上海本地源的混合和轉(zhuǎn)化機(jī)制。通過Mg/Al區(qū)分并估算了上海礦物氣溶膠的本地源和外來源。春季沙塵暴期間其貢獻(xiàn)量高達(dá)60％,秋季礦物氣溶膠外來源約占10％。揭示了上海有史以