有機氣溶膠理化特征、來源、長距離傳輸及其對灰霾形成的影響機制.pdf

1、有機氣溶膠是大氣氣溶膠的重要組成部分,占氣溶膠質量的20～60％,是由成千上萬種有機化合物及其它物質組成的混合物。有機氣溶膠對環(huán)境及氣候產生重要的影響,主要體現(xiàn)在三個方面:一是有機氣溶膠中含有許多具有致癌性和致畸性的有機物,對人體健康產生危害;二是有機氣溶膠是可以散射和(或)吸收太陽輻射改變大氣層的能量收支平衡,或形成云凝結核改變云的特性直接或間接地影響氣候變化;三是粒徑較小的有機氣溶膠能有效地降低能見度,是大氣光化學煙霧、灰霾等污染事

2、件的重要貢獻者。此外,細顆粒物的長距離傳輸將有機氣溶膠對環(huán)境、氣候變化的影響和對人類健康的威脅區(qū)域化,甚至全球化,使大氣污染成為全球性問題。2001年IPCC環(huán)境報告指出,有機氣溶膠在直接或間接影響區(qū)域或全球環(huán)境和氣候變化中起到重要的作用,但仍然存在較大的不確定性,需要更加系統(tǒng)、深入的研究。
　　上海是中國經濟活動總量最大、工業(yè)門類最全、能源消耗強度最大、污染物排放密度最高的城市,也是中亞地區(qū)氣溶膠向太平洋傳輸重要的源和匯。近年來

3、,隨著產業(yè)結構和工業(yè)布局的調整、清潔能源替代等一系列污染控制措施的實施,上海市環(huán)境空氣質量總體上得到了改善,但與國際大都市相比,上海市空氣質量仍處于較高的污染水平。2003年上海市環(huán)境質量公報指出,氣溶膠污染負荷居全市主要污染物之首,2007年新一期上海市環(huán)境質量公報指出,有機氣溶膠已經成為上海市最主要的空氣污染物,并指出灰霾污染已經取代傳統(tǒng)的一次污染成為上海及長三角地區(qū)常見的污染類型。
　　本文基于上海地區(qū)2006-2009四年

4、的有機氣溶膠監(jiān)測數(shù)據(jù),綜合IC、GC-MS、和CA多種分析手段,采用因子分析、相關性分析以及化學質量平衡(CMB)模型等多種數(shù)據(jù)分析方法,系統(tǒng)全面地研究了以上海為代表的中國典型城市有機氣溶膠的理化特征、時空分布、來源及形成機制,并有針對性地研究了有機氣溶膠對灰霾形成的影響機制以及有機氣溶膠的長距離傳輸對下游城市有機氣溶膠理化特征的影響。
　　本研究的主要成果有:
　　1.系統(tǒng)研究了上海市碳質氣溶膠的污染特征、時空分布及來源。

5、結果表明:2006-2009年,上海市城區(qū)PM2.5的年均濃度為43.5-59.3μgm-3,2006-2008年,小洋山PM2.5的年均濃度為33.1-48.0μgm-3;碳質組分是上海市PM2.5的重要組分,在城區(qū)和小洋山分別占PM2.5質量的17.5-33.2％和11.1-22.1％,其中有機碳占總碳的60％以上。上海市碳質氣溶膠的空間差異性表現(xiàn)在:(1)城區(qū)PM2.5中碳質組分的相對含量(TC/PM2.5)高于小洋山;(2)小洋

6、山PM2.5在夏季和秋季具有明顯的海鹽氣溶膠特性,即碳質組分相對含量低,而城區(qū)PM2.5中碳質組分的相對含量(TC/PM2.5)則夏季高于冬季。上海市PM2.5中有機碳和元素碳濃度具有明顯的冬高夏低的季節(jié)變化特征。二次有機碳是上海市城區(qū)夏季和秋季PM2.5中有機碳的重要來源,分別占有機碳質量的49.5％和46.6％,冬季和春季分別為33.5％和29.0％。源解析結果表明,2006年上海市城區(qū)PM2.5有大約57％來自工業(yè)排放和機動車尾氣

7、,大約21％來自道路揚塵和氣溶膠的中長距離傳輸,大約7％來自垃圾焚燒和生物質燃燒。利用CMB模型對有機碳進行源解析,結果表明機動車尾氣是PM2.5中OC的主要來源,其在夏季和冬季對總OC的貢獻率平均值分別為30.7％和40.6％,其次為煤炭燃燒。
　　2.系統(tǒng)分析了上海市PM2.5中溶劑可萃取性有機物(SolventExtractableOrganicCompounds,SEOC)1的污染特征、時空分布及來源,首次揭示了洋山深水港

8、及上海市城區(qū)污染氣溶膠對小洋山地區(qū)PM2.5中SEOC組分的影響。2006-2009年,上海市城區(qū)PM2.5中SEOC的年均濃度為356.8-374.9ngm-3,其中夏季平均濃度為184.7ngm-3,冬季半均濃度為638.2ngm-3。2006-2008年,小洋山地區(qū)PM2.5中SEOC的年均濃度為212.8-221.4ngm-3,其中夏季平均濃度為105.8ngm-3,冬季平均濃度為385.8ngm-3。上海市城區(qū)PM2.5中SE

9、OC濃度明顯高于小洋山地區(qū),且呈現(xiàn)一致的季節(jié)變化特征。2006-2009年,上海市城區(qū)PAHs的年均濃度變化不大,但明顯高于1999年同期濃度,機動車數(shù)量的增加是造成PAHs濃度上升的主要原因。2007-2009小洋山地區(qū)PM2.5中PAHs的年均濃度呈逐年上升的趨勢,PAHs中Phe、Flu、Pyr。及BbF的相對含量較高,呈現(xiàn)出典型的柴油燃燒副產物特征,表明洋山深水港進出港口船舶及運輸車輛的增加,是造成小洋山PAHs濃度上升的主要原

10、因。利用多環(huán)芳烴、脂肪酸特征比值及正構烷烴CPI值對SEOC進行源解析,結果表明,機動車尾氣和工業(yè)燃煤是上海市PM2.5中SEOC的主要本地源,北方污染氣溶膠的長距離傳輸對冬季和春季上海市PM2.5中SEOC有重要貢獻。
　　3.首次揭示了上海市有機氣溶膠在不同類型灰霾發(fā)生期問的污染特征及其對灰霾形成的影響機制。本研究共分析了發(fā)生在2006-2007年的6次嚴重的灰霾污染事件,其中包括發(fā)生在2007年1月19日上海市自2001年以

11、來最嚴重的一次灰霾事件。在灰霾發(fā)生期間OC、EC及SEOC濃度均有不同程度的上升。結果表明,有機物、硫酸鹽和硝酸鹽是灰霾形成的主導因素,有機組分在夏季和秋季灰霾形成中起主導作用,硫酸鹽和硝酸鹽則是冬季和春季灰霾的主要影響因素。
　　4.揭示了沙塵源區(qū)-榆林和多倫地區(qū)有機氣溶膠的理化特證及沙塵暴期間有機氣溶膠的長距離傳輸對下游城市有機氣溶膠組分的影響。后向軌跡分析結果表明北京和上海同時受到來自多倫和榆林地區(qū)沙塵氣溶膠長距離傳輸?shù)挠绊?/p>

12、。發(fā)生在2007年春季的沙塵暴起沙范圍廣,影響范圍大,北京和上海地區(qū)均受到了沙塵的長距離傳輸?shù)挠绊?。北京主要受到來自多倫地區(qū)的沙塵氣溶膠的影響,PM2.5,OC及EC的濃度在沙塵期間有明顯的上升,PAHs、fattyacids及n-alkanes的濃度在沙塵期間變化不大或有所下降(PAHs),這主要由于多倫本地氣溶膠中有機物濃度低、礦物組分高的特點決定的。上海受到來自多倫和榆林地區(qū)沙塵氣溶膠的影響,PM2.5、OC、EC及SEOC各組分