2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、眾所周知,高成本低穩(wěn)定性一直是阻礙質(zhì)子交換膜燃料電池商業(yè)化進展的主要因素,特別是氧還原反應(yīng)(ORR)電催化劑。為了降低成本,提高電催化劑的穩(wěn)定性,通過浸漬還原法制備了兩種不同的新型燃料電池電催化劑,并利用一系列物性和電化學(xué)性能表征手段對這兩種電催化劑進行了詳細深入的機理分析,主要結(jié)論如下所示:
  (1)通過浸漬還原法以及后續(xù)的 NH3氣氛下的高溫?zé)崽幚?,制備出了不同Pt-Fe原子比的PtFe納米電催化劑。結(jié)合XRD、STEM、X

2、PS和ICP等物化性能表征方法發(fā)現(xiàn),我們制得的電催化劑是富 Pt的核殼納米電催化劑。循環(huán)伏安法(CV)測試結(jié)果顯示,這些電催化劑在O2飽和的0.1 mol·L-1 HClO4溶液中有著較高的ORR性能,其中,PtFe3N/C電催化劑的質(zhì)量活性最高,為336.45 mA·mg-1 Pt(0.90 V vs. RHE),比同電位下商業(yè)Pt/C電催化劑的質(zhì)量活性(135.44 mA·mg-1 Pt)高3倍左右。此外,PtFe3N/C電催化劑在

3、O2飽和的HClO4溶液中加速30K圈后, PtFe3N/C對應(yīng)的質(zhì)量活性降為209.68 mA·mg-1,降低了37.68%;Pt/C的質(zhì)量活性降為38.68 mA·mg-1,降低了71.44%,說明PtFe3N/C電催化劑更加穩(wěn)定,其穩(wěn)定性是Pt/C電催化劑的2倍多。其可能的原因是高溫條件下所形成的鐵的氮化物具有很好的穩(wěn)定性,且Fe對Pt形成了有效的修飾,縮短了Pt-Pt之間的原子間距,改變了氧在電催化劑表面的吸附/脫附狀態(tài),提高了

4、其電催化性能。
  (2)以(NH4)6Mo7O24·4H2O和C4H6NiO4·4H2O為前驅(qū)體,用同樣的方法合成了不同Pt-Ni-Mo原子比的合金電催化劑,但是還原劑的用量以及NH3氣氛下的高溫?zé)崽幚頊囟扰cPtFe體系有所不同。分析XRD、XPS圖譜可知,PtNiMoN/C體系合金電催化劑中的確含有Pt、Ni、Mo、N等元素。由循環(huán)伏安法和CO吸附實驗可知,Pt3Ni3MoN/C合金電催化劑的電化學(xué)比表面積(ESAs)是最大的

5、,說明其催化活性最好;并且其抗 CO毒性性能也比商業(yè) Pt/C電催化劑優(yōu)秀。通過氧還原(ORR)性能測試實驗后,比較出Pt3Ni3MoN/C合金電催化劑的質(zhì)量活性最高,為539.41mA·mg-1(0.90 V vs. RHE),是Pt/C質(zhì)量活性(154.46mA·mg-1)的3.5倍。在O2飽和的0.1 mol·L-1 HClO4溶液中加速5K圈后,Pt3Ni3MoN/C對應(yīng)的質(zhì)量活性降為463.15 mA·mg-1,降低了14.1

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