30330.鈦硅分子篩的合成及催化丙烯環(huán)氧化性能研究

1、碩士學位論文鈦硅分子篩的合成及催化丙烯環(huán)氧化性能研究SynthesisandCatalyticPropertiesinPropyleneEpoxidationofTitaniuSilicalitesIltanmm5inca學號：21107127大連理工大學DalianUniversityofTechnology大連理工大學碩士學位論文摘要本論文以工業(yè)級硅溶膠為硅源，四氯化鈦為鈦源，納米TS1膠體為晶種，利用水熱法合成TS1。采用XRD、

2、UVVis、FTIR、SEM等表征手段對樣品進行了表征，并以丙烯環(huán)氧化反應作為探針反應考察了TS1的催化性能。得到如下結果：1以TPABr為模板劑、乙胺水溶液為堿源、納米TS1膠體為晶種，水熱法合成小晶粒TS1?？疾炝四z體晶種陳化溫度、樣品晶化時間、堿性添加劑用量對TS1合成和催化性能的影響。采用陳化溫度為80℃或100℃的膠體晶種可制備出晶粒尺寸為400rim400rim200rim的小晶粒TS1。膠體晶種的加入可以有效縮短TS1的晶

3、化時間，晶化時間為36h時。便可制備出催化性能良好的TS1。堿性添加劑的加入可以有效中和由硅溶膠引入的酸性中心，進而提高小晶粒TS1催化丙烯環(huán)氧化反應中PO的選擇性。在反應溫度為45。C、C3H6與H202摩爾比為35、丙烯空速為07h以的條件下，小晶粒TS一1催化丙烯環(huán)氧化固定床反應中，H202轉化率和PO選擇性分別達到92O％和985％。2在無TPABr存在的體系中，以納米TS1膠體為晶種合成Ts1?？疾炝擞袡C胺種類、膠體品種用量、

4、堿性添加劑用量對TS1合成和催化性能的影響。有機胺對TS一1的晶化、鈦物種的存在形式、催化活性有著明顯的影響，分別以乙胺、乙二胺、正丁胺、三乙胺、三正丙胺為堿源合成TS1，以正丁胺為堿源所制備的TS1催化丙烯環(huán)氧化反應活性最高。在整個體系中TPA與Si02摩爾比為0020條件下，得到催化丙烯環(huán)氧化反應H202轉化率達887％的TS1，有效降低了合成過程中TPA的用量，這有利于合成分子篩廢水的處理。堿性添加劑的加入可以有效提高TS1催化丙