鈦硅分子篩催化丙烯液相環(huán)氧化制環(huán)氧丙烷的研究.pdf

1、TS-1分子篩催化丙烯的環(huán)氧化反應(yīng)采用H2O2作為氧化劑，因其反應(yīng)條件溫和、反應(yīng)速度快、選擇性高、過程無污染等優(yōu)點(diǎn)，近年來受到越來越多研究者的重視，是一種極有希望替代老工藝實(shí)現(xiàn)工業(yè)生產(chǎn)環(huán)氧丙烷(PO)新方法。
　　 本課題以正硅酸乙酯為硅源，鈦酸四丁酯為鈦源，四丙基氫氧化銨為模板劑，采用水熱合成法制備TS-1分子篩催化劑。利用X-射線粉末衍射(XRD)、紫外-可見吸收光譜(UV-Vis)、傅立葉變換紅外光譜(FT-IR))和掃描

2、電鏡(SEM)等方法對催化劑的結(jié)構(gòu)和形貌進(jìn)行表征。研究了所合成的TS-1分子篩清潔催化丙烯環(huán)氧化的性能。
　　 以甲醇為溶劑、雙氧水為氧化劑，在於漿反應(yīng)器中對TS-1催化丙烯環(huán)氧化的反應(yīng)條件進(jìn)行了優(yōu)化。并且首次把反應(yīng)液中環(huán)氧丙烷的濃度作為催化劑性能的考查指標(biāo)。最優(yōu)條件為:1.5gTS-1，150mL甲醇，25mL30wt.％H2O2，55℃，0.2MPa，反應(yīng)時間1h，1L/min丙烯，攪拌速度500r/min。在優(yōu)化條件下，雙

3、氧水的轉(zhuǎn)化率達(dá)到94.4％、其有效利用率達(dá)到88.8％，環(huán)氧丙烷選擇性為98.7％、收率為87.6％，反應(yīng)體系中環(huán)氧丙烷濃度為8.6％。
　　 經(jīng)過對反應(yīng)設(shè)備的改造，在於漿反應(yīng)器中實(shí)現(xiàn)了丙烯環(huán)氧化的連續(xù)反應(yīng)。并對制備的TS-1催化劑的穩(wěn)定性進(jìn)行了考查。結(jié)果表明:在實(shí)驗(yàn)條件下該催化劑運(yùn)行160小時催化活性仍保持較高，表明催化劑具有很好的穩(wěn)定性，雙氧水的轉(zhuǎn)化率為90.3％、有效利用率為83.4％，環(huán)氧丙烷的選擇性為99.6％、收率為