多金屬氧酸鹽催化油品深度脫硫的方法研究.pdf

1、油品消耗過(guò)程中產(chǎn)生的二氧化硫（SO2）是主要的大氣污染物之一，也是形成酸雨的前驅(qū)物之一。因此，各國(guó)對(duì)油品制定了嚴(yán)格的標(biāo)準(zhǔn)來(lái)控制硫含量，油品脫硫受到了廣泛的重視。油品脫硫方法主要分為加氫脫硫（HDS）和非加氫脫硫（NHDS）兩大類。加氫脫硫技術(shù)比較成熟，在工業(yè)中已經(jīng)得到廣泛的應(yīng)用，但是其一次性投資較大，運(yùn)行成本高、需要消耗大量的氫氣，而且難以達(dá)到深度脫硫的效果。非加氫脫硫不需要?dú)湓?，而且能夠滿足深度脫硫的要求，因此成了各國(guó)研究人員的研究重

2、點(diǎn)，而近幾十年來(lái)研究最多的非加氫脫硫法是氧化脫硫（ODS）技術(shù)。氧化脫硫是在常壓、100℃以下利用氧化劑將有機(jī)硫化物轉(zhuǎn)化成極性較強(qiáng)的物質(zhì)，再通過(guò)萃取或吸附將其分離脫除。氧化脫硫一般都需要催化劑，因此，選擇優(yōu)良的催化劑對(duì)脫硫效果至關(guān)重要。將環(huán)境友好型雜多化合物（簡(jiǎn)寫為HPCs）應(yīng)用于油品的催化氧化脫硫，顯示了很好的研究開發(fā)前景。 本論文通過(guò)系統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)與優(yōu)化，制備并考察了雜多化合物及其負(fù)載型的催化劑對(duì)油品中兩種比較難脫除的硫化物

3、-噻吩（TH）和二苯并噻吩（DBT）的脫除效果，從而選擇出合適的氧化脫硫催化劑，并考察了其反應(yīng)機(jī)理。主要內(nèi)容分為： 第一部分，考察了雜多酸及其鹽的催化氧化脫除噻吩的效果，結(jié)果表明：H3PMo6W6O40為最佳的雜多酸催化劑，其最佳的工藝條件為：反應(yīng)溫度為60℃，氧硫比為15，硫含量為500ppm，反應(yīng)210min，此時(shí)，噻吩的轉(zhuǎn)化率為94．3％；當(dāng)選擇容易回收的雜多酸銫鹽為催化劑時(shí)，Cs2．5H0．5PMo12O40具有最高的噻

4、吩轉(zhuǎn)化率，其工藝條件為：當(dāng)硫含量為800ppm時(shí)，反應(yīng)溫度為65℃，氧硫比為20，最佳反應(yīng)時(shí)間為40min，此時(shí)，噻吩的轉(zhuǎn)化率為73．8％。 第二部分，考察了雜多酸、負(fù)載雜多酸鹽的催化氧化脫除二苯并噻吩的效果，結(jié)果表明：H3PMo6W6O40為最佳的雜多酸催化劑，其最佳的工藝條件為：催化劑用量為模擬油品質(zhì)量的1％，反應(yīng)溫度為60℃，氧硫比為15，硫含量為500ppm，反應(yīng)90min，此時(shí)，DBT的轉(zhuǎn)化率為100％；當(dāng)選擇容易回收

5、的Cs2．5H0．5PW12O40/CNT為催化劑時(shí)，達(dá)到最高的DBT轉(zhuǎn)化率時(shí)其工藝條件為：當(dāng)硫含量為500ppm時(shí)，反應(yīng)溫度為60℃，氧硫比為20，Cs2．5H0．5PW12O40/CNT中Cs2．5H0．5PW12O40的量為模擬油品質(zhì)量的0．5％，DBT的轉(zhuǎn)化率為86．4％；當(dāng)以10％H3PMo12O40-NaY為雜多酸催化劑，其最佳的工藝條件為：催化劑用量為模擬油品質(zhì)量的1％，反應(yīng)溫度為60℃，氧硫比為20，硫含量為500ppm