多金屬氧酸鹽及新型多金屬氧酸鹽-二氧化鈦復(fù)合催化劑光催化性能研究.pdf

1、本文自制了同多酸鹽Na<,4>W<,10>O<,32>，利用UV-Vis，F(xiàn)T-IR進(jìn)行了表征，并以Na<,4>W<,10>O<,32>、H<,3>PW<,l2>O<,40>和H<,4>SiW<,l2>O<,40>為代表，研究了在近紫外光源照射下，均相體系中多金屬氧酸鹽(POM)對甲基橙染料溶液光催化降解脫色的性能、反應(yīng)動力學(xué)、反應(yīng)機(jī)理。結(jié)果表明，所制得產(chǎn)物具有Na<,4>W<,10>O<,32>的基本骨架結(jié)構(gòu)；溶液初始酸度、催化劑投加

2、量、溶液初始濃度這些因素對光催化降解的效果均有影響，其脫色效果在溶液初始酸度分別為pH=2，pH=2，pH=1達(dá)到最佳；最佳催化劑投加量分別為0.6g/L，0.6g/L，0/4．g/L；三者均對20mg/L的甲基橙溶液表現(xiàn)出最佳的脫色效果。反應(yīng)均符合Langmuir-Hinshelwood反應(yīng)動力學(xué)方程，為假一級反應(yīng)。該反應(yīng)路徑與TiO<,2>有所不同，存在POM直接的光催化氧化作用。 然后，利用溶膠一凝膠和程序升溫水熱合成兩

3、種軟化學(xué)方法自制了三種POMF/TiO<,2>復(fù)合催化劑：Na<,4>W<,10>O<,32>/TiO<,2>、H<,3>PW<,12>O<,40>/TiO<,2>和H<,4>SiW<,12>O<,40>.TiO<,2>，利用FT-IR、UV/DRS、XRD、TEM對制備所得產(chǎn)物進(jìn)行了表征，并研究了該類新型復(fù)合催化劑在近紫外光源照射下，懸漿體系中光催化降解環(huán)境荷爾蒙物質(zhì)-鄰苯二甲酸二甲酯(DMP)的催化性能、反應(yīng)動力學(xué)、反應(yīng)機(jī)理。結(jié)果表

4、明，復(fù)合材料為納米尺寸，包含銳鈦礦相的TiO<,2>，程序升溫水熱過程是合成銳鈦礦相POM/TiO<,2>，復(fù)合材料的重要保障。POM滲入TiO<,2>晶格中，其基本骨架結(jié)構(gòu)仍得以保留，并在近紫外范圍內(nèi)具有強(qiáng)烈的光吸收性能。溶液初始酸度、催化劑投加量、溶液初始濃度這些因素對POM/TiO<,2>復(fù)合催化劑光催化降解DMP溶液的效果均有影響。其降解效果均在弱酸性(pH=6)環(huán)境下最佳；催化劑投加量存在最佳值，實驗所得分別為0．5g/L，1

5、.0g/L和1.0g/L；隨著溶液初始濃度升高，DMP去除率降低，但去除總量增加。反應(yīng)均符合Langmuir-Hinshelwood反應(yīng)動力學(xué)方程，為假一級反應(yīng)。POM/TiO<,2>復(fù)合催化劑的光催化性能高于純TiO<,2>，反應(yīng)過程中POM和TiO<,2>產(chǎn)生了協(xié)同效應(yīng)，提高了光催化效率。由于POM/TiO<,2>復(fù)合催化劑對DMP的光催化降解的研究尚未見報道，本文所進(jìn)行的工作，可以為POM在均相體系中光催化降解有機(jī)污染物，以及開發(fā)