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1、金屬卟啉化合物具有細胞色素P 450酶相似的生物功能,是研究最多的模擬酶體系之一。研究表明,金屬卟啉在催化氧化烴類化合物時,容易得到醇、酮、酸等氧化產(chǎn)物;很少見到以有機氫過氧化物為目的產(chǎn)物的研究報道。本工作以金屬卟啉為催化劑,以對孟烷和異丙苯為反應(yīng)底物,對金屬卟啉催化氧化對孟烷和異丙苯制備異丙苯過氧化氫和對孟烷過氧化氫的性能進行了研究??疾炝舜呋瘎┓N類、催化劑濃度、溫度和空氣流量等因素對氧化反應(yīng)的影響。對反應(yīng)機理進行了探討。 實
2、驗結(jié)果表明,金屬卟啉催化劑能顯著地提高異丙苯過氧化氫和對孟烷過氧化氫的生成速率和產(chǎn)率,顯著縮短到達最大過氧化物產(chǎn)率的時間,并保持較高的選擇性。 常壓下,600ml/min空氣流量,120℃反應(yīng)溫度,7.20×10-5mol/L的金屬錳卟啉濃度,4-5h的反應(yīng)時間是生成異丙苯過氧化氫比較合適的條件。更高濃度的金屬卟啉、更長的反應(yīng)時間、更高的反應(yīng)溫度均對反應(yīng)不利。金屬卟啉催化下,異丙苯氧化反應(yīng)呈現(xiàn)零級反應(yīng)的動力學(xué)特征,求得對氯錳卟啉
3、催化下反應(yīng)表觀活化能為E=11.40×10-3cal mol-1,指前因子為Z=1.85×104mol-0.5·10.5·s-1。 金屬卟啉催化空氣氧化對孟烷時,常壓,600 ml/min空氣流量,6.0×10-5mol/L的(p-Cl)TPPMnCl濃度下,120℃、4h左右的反應(yīng)時間是生成對孟烷過氧化氫的適宜條件。當按一定的程序改變反應(yīng)過程的溫度,可以得到比恒溫條件下更高的PMHP產(chǎn)率。如先在120℃反應(yīng)4 h,再降溫到11
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