Gd2Zr2O7燒碌石高溫高壓快速合成及其性能研究.pdf

1、燒綠石結(jié)構(gòu)的A282O7稀土復(fù)合氧化物由于結(jié)構(gòu)穩(wěn)定、包容量大、熔點(diǎn)高等,使其在固化放射性核廢物方面有著獨(dú)特的優(yōu)勢(shì),A282O7結(jié)構(gòu)的Gd2Zr2O7更因具有耐高溫、耐輻射、良好的化學(xué)穩(wěn)定性和Gd的較大中子吸收截面(可阻止臨界反應(yīng)的發(fā)生),自提出其作為高放廢物的固化基材以來(lái)得到了廣泛的研究。
　　 本文主要以Gd2Zr2O7為研究對(duì)象,探索其在1473K-1873K,2—5.2GPa,10—30min的溫度、壓力、保溫保壓時(shí)間范圍

2、內(nèi)合成良好性能固化基材的條件,初步探討了各個(gè)參數(shù)對(duì)合成效率及合成率的影響,并利用X射線衍射儀、掃描電子顯微鏡、紅外光譜儀、綜合熱分析儀及硬度儀等對(duì)合成的樣品進(jìn)行了結(jié)構(gòu)表征與分析,并測(cè)試了其物理性能體密度、線收縮率、開(kāi)氣孔率、硬度與合成條件的關(guān)系。
　　 實(shí)驗(yàn)得出:在選定的溫度范圍內(nèi),改變溫度對(duì)其合成效果影響較大,1773K為較佳的溫度,合成的基材晶粒成型較好,晶界清晰；在較高的壓力5.2GPa時(shí)延長(zhǎng)保溫保壓時(shí)間對(duì)合成效果沒(méi)有影響

3、,而在壓力降到2GPa與3GPa時(shí),10min也可以得到燒綠石相,但隨著時(shí)間的延長(zhǎng)峰形更加尖銳,峰的強(qiáng)度也更高,即在5.2GPa,1773K,保溫保壓10min時(shí)合成比較穩(wěn)定的固化基材,高效快速,且合成比較徹底,晶粒成型較好,晶粒大小為10μm左右,體積密度接近理論密度,開(kāi)氣孔率為0.527％,線收縮率達(dá)到26.2％(遠(yuǎn)高于高溫固相法的百分之十左右),在加載負(fù)荷3Kg,保荷時(shí)間15s時(shí),合成樣品表現(xiàn)出了較強(qiáng)的硬度,只出現(xiàn)了輕微的裂紋。<

4、br>　　 后期做了GdaZr2O7的高溫合成,以1500℃,72h兩步合成法燒結(jié),發(fā)現(xiàn)72h也合成出了效果較好的釓鋯燒綠石相,對(duì)其合成效果與5.2GPa、10min合成的樣品進(jìn)行了對(duì)比。并以CeO2為模擬元素,合成了鈰對(duì)鋯在50％摩爾比取代到完全取代的燒結(jié)體,發(fā)現(xiàn)在所研究的取代范圍內(nèi),仍為燒綠石結(jié)構(gòu),并沒(méi)有發(fā)生晶型轉(zhuǎn)換或品格畸變。
　　 本實(shí)驗(yàn)為錒系核素的固化基材合成研究提供了一條高效、快速的合成方法,為固化基材的合成研究提