摻ce燒綠石(gd2xcex)ti2o7(0≤x≤0.8)的制備及性質(zhì)研究

1、 分類號(hào)： 分類號(hào)： TL99 密級(jí)： 密級(jí)：公開 公開 研 究 生 學(xué) 位 論 文 論文題目（中文） 論文題目（中文）摻 Ce 燒綠石 燒綠石(Gd2-xCex)Ti2O7 (0≤x≤0.8)的 制備 制備及性質(zhì) 性質(zhì)研究 研究 論文題目（外文） 論文題目（外文）Study on the preparation and the prop

2、erties of (Gd2-xCex)Ti2O7 (0≤x≤0.8) pyrochlores 究 生 姓 名 究 生 姓 名 張克乾 張克乾 學(xué) 科 、 專 業(yè) 學(xué) 科 、 專 業(yè) 核科學(xué)與技 核科學(xué)與技術(shù)· 核技術(shù) 核技術(shù)及應(yīng)用 應(yīng)用 研 究 方 向 研 究 方 向 核 材 料 學(xué) 位 級(jí) 別 學(xué) 位 級(jí) 別 碩 士 導(dǎo)師姓名、職稱 導(dǎo)師姓名、職稱 李玉紅 李玉紅 教授 教授 論 文 工 作 論 文 工

3、 作 起 止 年 月 起 止 年 月 2013 年 9 月至 月至 2016 年 6 月 論 文 提 交 日 期 論 文 提 交 日 期 2016 年 5 月 論 文 答 辯 日 期 論 文 答 辯 日 期 2016 年 5 月 學(xué) 位 授 予 日 期 學(xué) 位 授 予 日 期 校址：甘肅省蘭州市 校址：甘肅省蘭州市I 摻 Ce 燒綠石 燒綠石 (Gd2-xCex)Ti2O7 (0≤x≤0.8)的制備 制備及性質(zhì) 性質(zhì)研究 研究 中

4、文摘要 中文摘要 全球核能的應(yīng)用正處于一個(gè)快速發(fā)展時(shí)期， 核能的發(fā)展必然會(huì)產(chǎn)生大量的高放射性核廢物（High-Level Nuclear Waste，簡(jiǎn)稱 HLW） 。在核燃料循環(huán)和核武器維護(hù)及退役過(guò)程中產(chǎn)生的高放射性核廢物中含有大量的錒系元素（237Np，238U，239Pu，241Am，243Am，244Cm）以及裂變核素（129I，90Sr，137Cs，99Tc） ，這些放射性元素會(huì)產(chǎn)生大量的輻射， 如果直接進(jìn)入大自然物質(zhì)循環(huán)，

5、會(huì)對(duì)生物圈造成極大的危害。對(duì) HLW 進(jìn)行處理，現(xiàn)階段最切實(shí)可行也是目前研究最多的方法是將其固化之后再進(jìn)行深地質(zhì)掩埋。 而選擇合適的固化體對(duì)放射性核廢物進(jìn)行固化是其中的重中之重。 燒綠石型氧化物的化學(xué)式為 A2B2O6O′，由于它具有耐輻照能力強(qiáng)、化學(xué)浸出率低、機(jī)械穩(wěn)定性強(qiáng)、能夠包容大量放射性核素等特點(diǎn)，因而它作為固化高放射性核廢物的理想候選材料之一被廣泛研究。 但是由于核廢物中的放射性核素具有放射性，為了安全，在實(shí)驗(yàn)室研究中，人們一般

6、使用與放射性元素性質(zhì)相似的無(wú)放射性元素代替。由于 Ce 和 Pu、U 的物理與化學(xué)性質(zhì)相似，且同價(jià)態(tài)的 Pu、U 和 Ce 具有相似的離子半徑， 所以可以用無(wú)放射性元素 Ce 作為放射性元素 Pu、U 的替代元素進(jìn)行固化體樣品的制備、 離子束輻照、 抗浸出性能方面的模擬實(shí)驗(yàn)研究。 研究表明，Ce4+在燒綠石固化體中的包容量較低，從而造成對(duì)放射性核廢物的減容效果較差，這主要是因?yàn)樵谝郧暗难芯恐?Ce4+進(jìn)入燒綠石晶格的 B 位代替了 Ti

7、4+， 而作為鑭系元素的 Ce4+在半徑以及其他物理化學(xué)性質(zhì)上都與過(guò)渡元素Ti4+相差甚大，根據(jù)相似相容原理，Ce4+在 B 位的摻雜量不會(huì)太大?；诖?，本論文研究 Ce3+在 Gd2Ti2O7 中摻入 Gd 位置的固溶現(xiàn)象。 本文采用溶液燃燒法制備了(Gd2-xCex)Ti2O7 氧化物， 并研究了 Ce 在 Gd2Ti2O7燒綠石中的最大摻雜量， 以及隨 Ce3+摻雜量的增大樣品結(jié)構(gòu)及性質(zhì)的變化。 結(jié)果表明： 1. 燒綠石型氧化物