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文檔簡介
1、汽油是重要的能源消耗品,2014年我國汽油表觀消費量超過1億噸,其中絕大部分以石油為原料通過石化法獲得。甲醇制汽油(MTG)是對石化法制汽油的重要補充,MTG工藝核心為,合成性能優(yōu)良的HZSM-5分子篩,并對其進行改性,使其表現(xiàn)較高的催化活性和較長的催化壽命,同時提高甲醇轉(zhuǎn)化率、汽油選擇性。
采用兩段控溫結(jié)晶法(無胺法)制備出粒徑約為3μm的微米型M-HZSM-5,成品晶型規(guī)整,輪廓清晰,結(jié)晶度高;采用多級晶種誘導(dǎo)法(無胺法)
2、制備出粒徑約為500nm的納米型N-HZSM-5,成品晶型規(guī)整,結(jié)晶度高,存在團聚現(xiàn)象。納米型HZSM-5較微米型HZSM-5擁有更高的比表面積、介孔含量及更強的酸性,在MTG反應(yīng)中,表現(xiàn)出更好的催化性能,但存在催化壽命不高、汽油選擇性低、汽油中芳烴含量超標等問題,需對其進行改性。
用Ag和Zn對N-HZSM-5負載改性,負載量為4%(wt%),再用500℃水蒸氣二次改性,與N-HZSM-5比較,AgH2O/N-HZSM-5和
3、ZnH2O/N-HZSM-5催化壽命分別增加41.2%和52.9%,反應(yīng)6h,汽油選擇性分別增加19.1%和15.5%,負載Ag或Zn均促進芳構(gòu)化進程,汽油中芳烴含量分別為61.9%和55.4%,遠超國V汽油標準,需調(diào)和后使用。
將適用于甲醇制烯烴的負載P型HZSM-5改性為優(yōu)良的MTG催化劑PH2O/N-HZSM-5,P負載量為0.8%(wt%),水蒸氣二次改性溫度為500℃,充分發(fā)揮L酸與B酸協(xié)同作用,與N-HZSM-5比
4、較,改性后催化壽命增加64.7%,反應(yīng)6h,汽油選擇性增加16%,汽油中芳烴含量降至39%,符合國V汽油標準,是較理想的MTG催化劑。
失活再生分析,四段升溫氧化積碳較完全,失活分子篩基本恢復(fù)催化活性。經(jīng)高溫水蒸氣二次處理后,抗積碳失活能力明顯提升。負載Ag或Zn均提高HZSM-5水熱穩(wěn)定性,減少失活-再生過程中的不可逆失活,增加循環(huán)使用次數(shù)。PH2O/N-HZSM-5抗積碳失活能力最強,失活-再生過程對分子篩造成的不可逆失活
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