納米HZSM-5分子篩涂層催化裂解超臨界正十二烷的初步研究.pdf

1、納米納米HZSM5HZSM5HZSM5HZSM5分子篩涂層催化裂解超臨界分子篩涂層催化裂解超臨界正十二烷的初步研究正十二烷的初步研究CatalyticCatalyticCatalyticCatalyticcrackingcrackingcrackingcrackingofofofofsupercriticalsupercriticalsupercriticalsupercriticalnnnndodecanedodecanedodeca

2、nedodecaneoveroveroverovernanoHZSM5nanoHZSM5nanoHZSM5nanoHZSM5zeolitezeolitezeolitezeolitecoatingscoatingscoatingscoatings學科專業(yè)：化學工藝研究生：趙剛磊指導教師：劉國柱副教授天津大學化工學院二零一二年四月摘要吸熱燃料在為飛行器提供能量的同時，通過自身催化裂解為飛行器提供熱沉，從而有效解決高馬赫飛行器推動力和熱障的難

3、題。為進一步提高燃料熱沉，提高燃料利用率，研究燃料的催化裂解具有十分重要的意義。本實驗采用washcoating法制備出了一系列分子篩催化劑涂層，并將這些涂層做為反應器考察了正十二烷超臨界條件下在涂層催化下的裂解反應。以往的研究多利用微米尺寸的分子篩為催化劑，為進一步提高燃料的裂解效果，實驗采用了納米分子篩做為研究對象。通過考察納米分子篩的酸性特征和孔道結構，探索該分子篩高催化活性和穩(wěn)定性的原因。另外，為進一步改善納米分子篩的催化性能，

4、實驗采用幾種方法對其進行改性，從而探索不同改性方法對分子篩酸性和孔道的影響，以及改性后分子篩在催化裂解正十二烷上的表現(xiàn)。實驗考察了納米和微米HZSM5在粒徑、結晶度和表面形態(tài)上的不同。采用washcoaiting法制備了兩種粒徑分子篩的涂覆液和涂層，考察了粒徑對涂覆液粘度和粒度分布的影響，以及粒徑對涂層負載量、表面形態(tài)和機械強度的影響。發(fā)現(xiàn)粒徑和固含量是決定涂覆液粘度的關鍵因素。不同粒徑分子篩的混配，可以有效改善涂層的表面形態(tài)和熱抗性。

5、考察了兩種粒徑分子篩的酸性和孔道特征，并考察粒徑對涂層催化效果的影響，發(fā)現(xiàn)納米涂層較好的催化性能，這很可能是由于其良好的酸性特征和孔道結構造成的。實驗制備出了不同銀元素含量的改性納米ZSM5，考察了改性后各分子篩的酸性和孔道特征，并考察了改性分子篩涂層超臨界下催化裂解正十二烷的反應。發(fā)現(xiàn)，銀改性后的分子篩酸性得到了進一步提高，從而提高了各自的催化性能。分子篩適宜的酸性分布才可以獲得較好的催化效果，而且過量的銀物種也會影響分子篩催化性能的