二氧化鈰催化臭氧氧化醫(yī)藥廢水的研究.pdf

1、臭氧催化氧化技術(shù)是水處理高級氧化技術(shù)的一個(gè)重要組成，而其中催化劑又起到十分重要的作用。本文成功制備了負(fù)載型Ce/AC催化劑和核殼式磁性二氧化鈰催化劑，著重考察各種催化劑（活性炭、負(fù)載型Ce/AC催化劑和核殼式磁性二氧化鈰催化劑）對醫(yī)藥廢水的催化降解效率，探討催化臭氧氧化體系中催化劑結(jié)構(gòu)與降解效率的關(guān)系。在已建立的臭氧氧化體系的基礎(chǔ)上，投加催化劑并比較降解效果，探討各種催化劑性能和污染物催化降解路徑。基于單獨(dú)臭氧氧化和催化臭氧氧化降解動力

2、學(xué)特性研究、礦化率對比、反應(yīng)影響因素考察、臭氧利用率比較以及反應(yīng)機(jī)理分析，探討各種催化劑催化臭氧氧化協(xié)同強(qiáng)化效應(yīng)和實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。
　　首先以對乙酰氨基酚(APAP)為模型污染物，用單獨(dú)臭氧氧化降解撲熱息痛。研究了pH、臭氧投加量、初始濃度等影響因素對臭氧氧化APAP的影響;分析了臭氧氧化APAP的中間產(chǎn)物、可能的降解路徑及降解機(jī)理;建立了臭氧降解模擬廢水中的APAP去除動力學(xué)方程。為后續(xù)的實(shí)驗(yàn)提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。
　　其次以典型解

3、熱鎮(zhèn)痛藥對乙酰氨基酚為模型污染物，采用活性炭作為催化劑，開展了催化臭氧降解對乙酰氨基酚的研究。探討了臭氧/活性炭體系的協(xié)同作用，研究了pH、臭氧投加量、活性炭投加量及初始濃度等影響因素對催化臭氧氧化撲熱息痛的作用規(guī)律;分析了催化臭氧氧化對乙酰氨基酚的可生化性變化并開展了動力學(xué)研究;提出了臭氧活性炭體系在不同體系下的催化反應(yīng)機(jī)理。結(jié)果顯示:在臭氧活性炭體系下，反應(yīng)60 min后，TOC的去除率為55.11％，明顯優(yōu)于臭氧體系的20.22％

4、和活性炭體系的27.39％效果之和，具有明顯的協(xié)同作用，且可生化性明顯提高。
　　再次以典型制藥中間體對甲基苯磺酸(p-TSA)為目標(biāo)污染物，制備活性炭負(fù)載鈰作為催化劑，催化臭氧處理p-TSA。比較了單一O3、AC/O3及Ce/AC/O3體系對p-TSA的降解效率;考察了鈰的負(fù)載量對p-TSA去除率的影響;并進(jìn)一步提出了p-TSA可能的降解路徑和降解機(jī)理。結(jié)果顯示:與單獨(dú)O3和AC/O3兩種體系相比，在Ce/AC/O3體系中，p-

5、TSA及其COD的降解效率明顯提高。反應(yīng)60 min后COD的去除率由以AC為催化劑的62.4％提高到74.1％;而單獨(dú)臭氧氧化過程COD的去除率僅為50.8％，在單獨(dú)Ce/AC反應(yīng)中COD的去除率僅為24.4％。且Ce的最佳負(fù)載量為1％。
　　最后我們制備了核殼式磁性二氧化鈰臭氧催化劑，該催化劑具有Fe3O4的磁性內(nèi)核、SiO2的中間層和CeO2的外殼。分別用XRD、FT-IR、TEM、SEM和EDX技術(shù)表征催化劑表面結(jié)構(gòu)。同時(shí)

6、用該催化劑降解鄰乙酰水楊酸(ASA)來衡量該催化劑的催化活性，并進(jìn)一步提出了ASA可能的降解路徑和降解機(jī)理。另外，我們還測試了該催化劑的穩(wěn)定性和連續(xù)使用性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在反應(yīng)120 min時(shí)達(dá)到了較好的礦化效果，此時(shí)，在Fe3O4@SiO2@CeO2作為催化劑時(shí)，TOC的去除率可以達(dá)到44.2％，而以Fe3O4和Fe3O4@SiO2為催化劑時(shí)催化效率分別為35.4％和36.5％，單獨(dú)臭氧的氧化效率為34.2％;該催化劑除了具有良好的催