氧化鈰-分子篩催化二氧化碳—乙醇制備碳酸二乙酯的研究.pdf

1、碳酸二乙酯(DEC)是一種綠色環(huán)保的化學(xué)品，因此具有極其廣泛的應(yīng)用前景。而對(duì)二氧化碳資源的合理利用可以有效的改善環(huán)境，既緩解了能源危機(jī)，又減少了二氧化碳的排放。本文對(duì)氧化鈰(CeO2)/3A分子篩催化劑催化二氧化碳-乙醇制備碳酸二乙酯進(jìn)行了研究，對(duì)催化劑的選擇及催化劑的制備方法也進(jìn)行了探討。
　　氧化鈰/3A分子篩對(duì)于CO2和乙醇直接合成碳酸二乙酯(DEC)的反應(yīng)具有較好的催化活性，實(shí)驗(yàn)采用共沉淀的方法，以硝酸鈰為前驅(qū)體制備氧化鈰

2、催化劑，催化劑的焙燒溫度為600℃，分子篩采用市售的球狀3A分子篩，經(jīng)100℃干燥備用。在乙醇和二氧化碳的進(jìn)料量分別為343.2mmol和223.7mmol，氧化鈰0.3g，3A分子篩1.0g，反應(yīng)壓力7Mpa，反應(yīng)溫度150℃，反應(yīng)2h后得到DEC產(chǎn)物0.152mmol，副產(chǎn)物為1,1-二乙氧基乙烷(Acetal)，選擇性為86.1％。
　　探討了乙烯作為脫水劑，對(duì)DEC合成過程的影響，實(shí)驗(yàn)中以70mL/min的流速通入乙烯30

3、min，乙烯進(jìn)料量為14.48mmol，沒有新的副產(chǎn)物生成，同時(shí)DEC的產(chǎn)量和選擇性均變化不大，分別為0.142mmol和80.3％。
　　通過X射線衍射(XRD)、比表面積測(cè)定(BET)、熱失重分析(TGA)、透射電子顯微鏡分析(TEM)等方法對(duì)催化劑的晶型，孔徑大小，比表面積，體相性質(zhì)等進(jìn)行考察，分析了催化性能與催化劑結(jié)構(gòu)的關(guān)系。結(jié)果表明，沉淀法和水熱合成法制備的氧化鈰均具有立方螢石結(jié)構(gòu)，沉淀法制備的氧化鈰催化劑具有良好的孔結(jié)