2023年全國(guó)碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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1、本論文以草酸二甲酯(DMO)選擇性加氫制乙醇酸甲酯(MG)為目標(biāo)反應(yīng),以第二金屬Ni或Au對(duì)Ag基催化劑進(jìn)行改性,開發(fā)出Ag-Ni/SBA-15和Ag-Au/SBA-15兩種雙金屬催化劑,并考察了催化劑的加氫性能,結(jié)合多種表征手段對(duì)催化劑的組成、結(jié)構(gòu)以及表面性質(zhì)等進(jìn)行研究,探討了活性與結(jié)構(gòu)之間的關(guān)聯(lián),取得以下主要的研究成果:
  運(yùn)用共浸漬法制了一系列具有不同Ni/Ag原子比的負(fù)載型雙金屬催化劑,考察了其DMO加氫性能。結(jié)果表明,

2、少量的Ni的加入可以明顯地提高催化劑對(duì)DMO加氫制MG的活性和催化劑的穩(wěn)定性。在473 K,3.0 MPa,WLHSVDMO=1.0 h-1的反應(yīng)條件下,具有最優(yōu)組成的5Ag1-Ni0.20/SBA-15其DMO的轉(zhuǎn)化率超過了90%,為單金屬Ag/SBA-15催化劑的9倍。并且,催化劑在此反應(yīng)條件下持續(xù)反應(yīng)140 h,其轉(zhuǎn)化率和選擇性基本保持不變,催化劑沒有發(fā)生明顯的聚集現(xiàn)象。利用BET、TEM、XRD、EDS、H2-TPR、UV-Vi

3、s、XPS、TPD等表征手段對(duì)催化劑的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征,其結(jié)果表明銀元素以納米粒子形式存在,而Ni物種則高度分散。Ni的加入能降低銀的低溫的還原性,Ag-Ni之間存在著相互作用和電子的轉(zhuǎn)移。CO吸附的原位FT-IR結(jié)果進(jìn)一步表明Ni修飾了Ag的表面,提供了更多吸附/活性位點(diǎn),進(jìn)而提高了催化劑在DMO選擇性加氫上的活性。
  嘗試了兩步法和一步法制備一系列具有不同Au/Ag原子比的雙金屬催化劑,并應(yīng)用于DMO加氫的反應(yīng)中。對(duì)催化劑加氫

4、活性的探討發(fā)現(xiàn):在銀基催化劑中加入一定量的Au,可以明顯地提高催化劑在DMO加氫制MG的活性。兩種方法制備的雙金屬催化劑表現(xiàn)出相似的DMO加氫活性規(guī)律:兩步法制備的雙金屬催化劑在Au/Ag的原子比在0.60-0.80之間時(shí),MG的收率達(dá)到最高,在反應(yīng)溫度為190℃下MG的收率為73-74%;運(yùn)用一步法制備的雙金屬Ag-Au催化劑在Au/Ag原子比為0.60時(shí),催化劑的加氫活性達(dá)到最高,在反應(yīng)溫度為165℃下,MG的收率為55.4%,當(dāng)反

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