NiFe雙金屬催化劑月桂酸甲酯加氫脫氧性能研究.pdf

1、NiFe雙金屬催化劑月桂酸甲酯加氫脫氧性雙金屬催化劑月桂酸甲酯加氫脫氧性能研究能研究InvestigationintothePerfmanceofHydrodeoxygenationofMethylLaurateonBimetallicNiFeCatalyst學(xué)科專業(yè)：工業(yè)催化研究生：余新斌指導(dǎo)教師：陳吉祥副教授天津大學(xué)化工學(xué)院二零一五年五月摘要采用等體積浸漬法制備了NiSiO2、FeSiO2和具有不同F(xiàn)eNi質(zhì)量比的雙金屬催化劑FeN

2、iSiO2。利用N2物理吸附脫附、H2TPR、XRD、TEM、H2化學(xué)吸附、ESR和TGA對催化劑和前驅(qū)體進(jìn)行了表征，以月桂酸甲酯為模型反應(yīng)物在固定床反應(yīng)器上考察了FeNi質(zhì)量比及反應(yīng)條件（溫度、重時空速及H2壓力）對催化劑加氫脫氧性能的影響，結(jié)合表征結(jié)果分析了Fe對NiSiO2催化性能影響的原因。結(jié)果表明，一定量的Fe的加入提高了NiSiO2催化劑的活性（其中FeNi質(zhì)量比為14的催化劑活性最高），這歸因于Fe位和Ni位之間的協(xié)同作用

3、。NiSiO2和FeSiO2催化劑上月桂酸甲酯脫氧分別以加氫脫羰和加氫脫氧路徑為主，而FeNiSiO2催化劑上兩條脫氧路徑均存在，隨著Fe含量提高，加氫脫氧路徑選擇性增加，這與親氧性較高的Fe利于吸附活化月桂酸甲酯中C=O及CO鍵而促進(jìn)加氫脫氧途徑有關(guān)。此外，NiSiO2催化劑在高溫下具有很強(qiáng)的CC鍵氫解催化活性，而Fe的加入顯著抑制了其氫解能力。這是因為CC鍵加氫裂解需要連續(xù)的Ni位，而Fe的加入破壞了Ni位的連續(xù)性。此外，穩(wěn)定性實(shí)驗

4、表明，NiSiO2和FeNiSiO2（FeNi質(zhì)量比為14）催化劑的穩(wěn)定性相似，二者均有失活。NiSiO2催化劑失活主要是因為燒結(jié)和積炭，而FeNiSiO2催化劑失活主要是因為積炭。為了進(jìn)一步考察Fe、Ni之間相互作用對催化劑性能的影響，研究了還原溫度對8wt%NiFe2O3催化劑結(jié)構(gòu)和月桂酸甲酯脫氧性能的影響。實(shí)驗表明，提高還原溫度導(dǎo)致NiFe2O3及Fe2O3催化劑脫氧活性降低，這與金屬鎳被Fe和FeOx包埋、催化劑發(fā)生燒結(jié)導(dǎo)致活性