Keggin類型多酸-石墨烯固體催化劑的合成、表征及性能研究.pdf

1、多金屬氧酸鹽(簡(jiǎn)稱多酸，POMs)是一類過渡金屬(Mo、W等)與氧結(jié)合，在原子和分子水平上可調(diào)控組成、結(jié)構(gòu)及性能的金屬氧簇化合物。多酸在醫(yī)藥、材料、尤其是催化等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用價(jià)值。隨著人類環(huán)保意識(shí)的逐漸增強(qiáng)，環(huán)境友好型多酸催化材料也越來越受到人們的重視。但固體多酸比表面積小，且極易溶于水，作為催化劑難以回收和重復(fù)使用，應(yīng)用的局限性很大。石墨烯(GS)是一直以來備受關(guān)注的明星材料。獨(dú)特的片層結(jié)構(gòu)，決定其具有較大的比表面積、良好的導(dǎo)電性

2、和磁性等特點(diǎn)，可作為復(fù)合材料合成方面的優(yōu)良宿主。本論文以多酸和石墨烯兩種材料為構(gòu)筑單元，采用原位合成方法，制備出系列多酸-石墨烯的復(fù)合物(POMGSs)，以期達(dá)到兩種材料結(jié)構(gòu)與性能的完美結(jié)合。我們對(duì)POMGSs復(fù)合材料進(jìn)行了電化學(xué)和催化氧化脫硫性能的實(shí)驗(yàn)研究，發(fā)現(xiàn)其具有良好的氧化還原性能和優(yōu)異的氧化催化活性。
　　主要研究工作如下:
　　1.Keggin類型POMGSs復(fù)合物的制備、表征及性能研究。選取Keggin類型多酸和

3、石墨烯為構(gòu)筑單元，采用原位合成的方法制備了Keggin類型POMGSs復(fù)合物。探討了復(fù)合物合成的化學(xué)計(jì)量學(xué)問題，尤其是原料的合理配比;采用FT-IR、XRD、TG、Raman與SEM等測(cè)試手段對(duì)復(fù)合物的結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征。結(jié)果表明，復(fù)合材料中Keggin類型多酸的結(jié)構(gòu)完整，且與石墨烯之間存在著強(qiáng)化學(xué)鍵作用;深入研究了復(fù)合物的電化學(xué)和催化氧化脫硫性能。結(jié)果表明，復(fù)合物具有強(qiáng)氧化性和優(yōu)良的氧化催化脫硫特性。
　　2.單取代Keggin型PO

4、MGSs復(fù)合物的制備、表征及性能研究。選用單取代Keggin型多酸和石墨烯為構(gòu)筑基元，原位合成了單取代Keggin型POMGSs復(fù)合物;利用FT-IR、XRD、TG、Raman與SEM等測(cè)試手段對(duì)復(fù)合物進(jìn)行表征。結(jié)果表明，單取代Keggin結(jié)構(gòu)依然完整存在于復(fù)合物中，且與石墨烯之間存在很強(qiáng)的化學(xué)鍵合;該類復(fù)合材料電化學(xué)實(shí)驗(yàn)研究結(jié)果說明，其具有強(qiáng)氧化還原特性。通過催化二苯并噻吩的氧化脫硫?qū)嶒?yàn)探究，結(jié)果揭示，單取代Keggin型POMGSs

5、復(fù)合物具有優(yōu)良的氧化催化活性。
　　3.原位合成磷鉬酸-石墨烯復(fù)合物的制備、表征及性能研究。選取磷鉬酸和石墨烯為構(gòu)筑基元，并相比于1、2兩項(xiàng)工作，對(duì)原位合成工藝的加料順序等條件做了重大改變，我們成功合成了新型磷鉬酸-石墨烯復(fù)合物;利用FT-IR、XRD、TG、Raman、SEM與TEM等測(cè)試手段表征新型復(fù)合材料的結(jié)構(gòu);對(duì)新型復(fù)合物的電化學(xué)和氧化催化脫硫性能研究。結(jié)果表明，改進(jìn)工藝合成的新型復(fù)合材料，較比前一工藝路線合成的產(chǎn)物，具有