2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、鋯雜環(huán)化合物是有機金屬化合物中重要的一類,其中鋯雜五元環(huán)因具有易制備、高活性、高選擇性等特點而受到化學家們的關注,是一類應用廣泛的鋯雜環(huán)化合物。聯(lián)烯是具有1,2-丙二烯官能團的一類化合物,其參與的反應具有獨特的反應性能和良好的化學、區(qū)域以及立體選擇性。本文開展了聯(lián)烯化合物的制備,α-亞甲基鋯雜環(huán)戊烯和α,α’-二亞甲基鋯雜環(huán)戊烷的合成及其應用,并初步探索了在Lewis酸促進下α-亞甲基鋯雜環(huán)戊烯與醛酮的反應。
   第一部分:聯(lián)

2、烯的制備
   以四氫呋喃作為溶劑,通過磺酸炔丙酯化合物與格氏試劑的SN2+反應,及偕二溴化合物在乙基溴化鎂作用下發(fā)生重排反應,制備得到系列聯(lián)烯化合物,產(chǎn)率中等到優(yōu)秀。產(chǎn)物經(jīng)IR、IH NMR、13C NMR及MS確證。
   第二部分:Cp2ZrEt2促進的炔烴與聯(lián)烯的交叉偶聯(lián)反應
   利用Cp2ZrC12/EtMgBr體系制備得到的二價活性鋯物種可促進炔烴和聯(lián)烯發(fā)生還原交叉偶聯(lián)反應,高區(qū)域和立體選擇性地合成

3、α-亞甲基鋯雜環(huán)戊烯。生成的α-亞甲基鋯雜環(huán)戊烯可以與不同的親電試劑反應,以中等到優(yōu)秀產(chǎn)率合成多取代1,4-=烯烴化合物,并且發(fā)現(xiàn)其環(huán)外雙鍵的構型受基團位阻效應的影響。設計并證實α-亞甲基鋯雜環(huán)戊烯的兩個不同的碳SP2-鋯鍵反應性存在差別,環(huán)外碳sp2-鋯鍵較環(huán)內(nèi)碳sp2-鋯鍵更容易被親電試劑進攻。還通過α-亞甲基鋯雜環(huán)戊烯與DMAD在CuCI促進的反應,實現(xiàn)了α-亞甲基環(huán)丁烯衍生物新的合成方法學。產(chǎn)物經(jīng)IR、IH NMR、13C NM

4、R、MS及HRMS確證。
   第三部分:Cp2ZrBu2促進聯(lián)烯分子間的偶聯(lián)反應
   利用Cp2ZrC12/nBuLi體系制備得到二價活性鋯物種可促進兩分子聯(lián)烯之間發(fā)生偶聯(lián)反應,高區(qū)域和立體選擇性地合成α,α’-二亞甲基鋯雜環(huán)戊烷。生成的α,α’-二亞甲基鋯雜環(huán)戊烷,可與不同的親電試劑反應,以中等到優(yōu)秀產(chǎn)率合成多取代1,5-二烯烴化合物,并且發(fā)現(xiàn)其環(huán)外雙鍵的構型也受基團位阻效應的影響。產(chǎn)物經(jīng)IR、IH NMR、13C

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