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文檔簡介
1、分子印跡及其催化反應(yīng)的高選擇性和特異性為新型催化劑的設(shè)計開辟了一條道路,可描述為由"分子鑰匙"制備"人工鎖"的過程。 本文以設(shè)計與合成高選擇性酯解活性的催化劑為目標,通過功能單體與反應(yīng)過渡態(tài)TSA的合理化組裝,合成與酯解反應(yīng)相匹配的、高印記忠誠度的活性結(jié)構(gòu),并在系統(tǒng)研究TSA與單體的自組裝性能、空穴結(jié)構(gòu)與活性中心、催化劑對底物的選擇性識別能力及催化反應(yīng)內(nèi)在動力學(xué)行為的基礎(chǔ)上,探討分子印跡催化劑的形成機制及作用機理。研究表明,過高
2、及過低的單體模板比,無法保證印跡與底物構(gòu)像的互補性,不利于催化及其特異性的提高。只有適量的單體用量才能獲得最好的催化性能。為抑制分子段鏈的運動,本文還創(chuàng)新性地將金屬離子(CO2+)的橋梁作用引入活性框架的設(shè)計與合成。 研究發(fā)現(xiàn),與傳統(tǒng)的合成方法相比,印跡催化劑的活性及特異性獲得了顯著的提高。究其原因在于,配位鍵遠比氫鍵等相互作用強,從根本上約束了分子段鏈因熱運動造成與模板構(gòu)像的偏離,從而有效地提高了印跡的保真度。為實現(xiàn)對印跡識別
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