熱解鈷酞菁催化劑降解染料及選擇性催化氧化環(huán)己烯的研究.pdf

1、水是生命之源，我國水資源短缺嚴(yán)重，水災(zāi)害頻發(fā)，而近年來工業(yè)廢水的排放使得水資源短缺問題日益嚴(yán)峻。工業(yè)中一般使用物理法、生物法、化學(xué)法處理工業(yè)廢水，物理法和生物法對于一些難降解、毒性大的有機(jī)污染物處理效果并不理想。高級氧化法近年來受到廣泛的關(guān)注，高級氧化法處理過程中產(chǎn)生的羥基自由基（·OH）等強(qiáng)氧化活性種可以氧化大部分的有機(jī)污染物，最終氧化降解為可生物降解的小分子。然而·OH氧化沒有選擇性，且在工業(yè)廢水復(fù)雜環(huán)境中活性易受影響，研究者開始了

2、對于具有選擇性、類似酶活性的高價金屬活性種的研究。除此之外，工業(yè)廢水中污染物的再利用同樣是一個重要課題，因而選擇性催化受到廣泛關(guān)注。通過選擇性催化反應(yīng)，可以得到一些以普通方法較難獲得的產(chǎn)物，從而節(jié)省能，做到真正的可持續(xù)。
　　本文通過溶劑熱一步法合成碳纖維負(fù)載鈷酞菁（CF/CoPc），并在空氣條件下對CF/CoPc進(jìn)行不同溫度熱處理，得到熱解鈷酞菁催化劑。通過對CF/CoPc及熱解鈷酞菁催化劑進(jìn)行各種表征對比，發(fā)現(xiàn)經(jīng)過煅燒處理的催

3、化劑為有機(jī)無機(jī)復(fù)合的納米材料催化劑。以酸性紅為目標(biāo)污染物測試催化劑的催化氧化性能。通過測試發(fā)現(xiàn)，通過溶劑熱合成的鈷酞菁（CoPc）相較于工業(yè)合成CoPc活性有所提高?；钚詫Ρ劝l(fā)現(xiàn)，經(jīng)不同溫度煅燒熱處理的熱解鈷酞菁催化劑中，410℃煅燒處理的熱解鈷酞菁催化劑（CF/CoPc-410）催化活性最好，且CF/CoPc-410的催化活性更優(yōu)于CF/CoPc。針對CF/CoPc和CF/CoPc-410進(jìn)行機(jī)理分析，發(fā)現(xiàn)經(jīng)過煅燒熱處理，催化劑機(jī)理發(fā)

4、生改變，CF/CoPc-410/H2O2體系中并沒有檢測到·OH的生成，推測其為高價鈷活性種催化機(jī)理；CF/CoPc/H2O2體系中檢測到·OH的生成，為羥基自由基機(jī)理。
　　因CoPc-410與CoPc的催化機(jī)理有所不同，為進(jìn)一步研究兩者催化劑催化機(jī)理、產(chǎn)物的差異，分別以CoPc-410和CoPc為催化劑，選擇性催化氧化環(huán)己烯，分析對比產(chǎn)物及催化劑選擇性，探索了溫度、H2O2與環(huán)己烯比例、pH、H2O2加入方式等對其產(chǎn)物的影響。