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文檔簡(jiǎn)介
1、中藥材的使用在我國(guó)的臨床用藥中占有很大的比重,而且?guī)浊暌詠?lái)一直是我們治療和預(yù)防疾病的主要手段。而隨著科學(xué)水平的提高,研究人員發(fā)現(xiàn)中藥能實(shí)現(xiàn)治療和預(yù)防疾病的效果主要是在于中藥材中含有對(duì)疾病有預(yù)防或治療作用的活性成分。正是因?yàn)檫@些活性成分的影響,從而達(dá)到了對(duì)疾病的治療。然而,這些活性成分通常在中藥材中的含量很低,不容易對(duì)其進(jìn)行提取和分離,從而限制了它的發(fā)展和應(yīng)用。隨著社會(huì)的進(jìn)步,科研人員發(fā)現(xiàn)了能以化學(xué)合成方法對(duì)中藥活性成分進(jìn)行合成或修飾,
2、從而合成治療效果更好的藥物成分。
聯(lián)芳類化合物廣泛存在于天然產(chǎn)物中,對(duì)其的合成及修飾手法很多,其中通過(guò)C-C偶聯(lián)反應(yīng)直接引入芳香環(huán)類化合物或芳香雜環(huán)類化合物是中藥材中化學(xué)活性成分修飾中的一種重要的方法。在 C-C偶聯(lián)反應(yīng)中,過(guò)渡金屬作為催化劑是反應(yīng)中的重要部分。然而,大部分的催化體系都存在一定的缺陷,如:選用有毒的有機(jī)膦化合物作為配體、催化劑用量大、需要無(wú)水無(wú)氧條件等。針對(duì)這些弊端,本文主要從經(jīng)濟(jì)、催化劑穩(wěn)定、反應(yīng)活性高、底物
3、適用范圍廣等方面設(shè)計(jì)合成2個(gè)體系10個(gè)不同結(jié)構(gòu)的大位阻非膦配體鈀配合物C1-C5和K1-K5,并對(duì)其催化C-C偶聯(lián)反應(yīng)進(jìn)行了探究,為中藥材中化學(xué)活性成分修飾與設(shè)計(jì)提供一種重要的方法。
1、氮雜環(huán)卡賓鈀配合物催化Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)的研究
合成并表征了5個(gè)N-雜環(huán)卡賓鈀配合物。結(jié)果表明:K1-K5都能有效催化芳香鹵代物與芳香苯硼酸類化合物的Suzuki偶聯(lián)反應(yīng),其中催化劑K5的活性最高,最佳反應(yīng)條件為:K5(0.5 m
4、ol%)、KOH(2.0 eq)、異丙醇作為為溶劑,在60℃反應(yīng)4 h,即可達(dá)到很好的催化產(chǎn)率。
2、胺基鈀配合物催化的C-H活化偶聯(lián)反應(yīng)的研究
合成并表征了5個(gè)催化劑,結(jié)果表明:C1-C5都能有效催化芳香溴代物與噻唑類化合物的C-H直接芳基化反應(yīng),催化劑量可低至0.05 mol%,其中催化劑C2的活性最高,最佳反應(yīng)條件為:C2(0.5 mol%)、PivOH(30 mol%)、K2CO3(1.5 eq)、DMAc為
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