RAFT沉淀聚合制備馬兜鈴酸分子印跡聚合物及吸附性能研究.pdf

1、馬兜鈴酸I(AAI)在體內的還原產物與DNA不可逆結合，引發(fā)了國際上轟動一時的“馬兜鈴酸腎病”。國內外紛紛叫停與AAI相關的各種醫(yī)藥保健產品，這既對我國中藥產業(yè)產生巨大沖擊，也造就了“馬兜鈴酸腎病”這一世界難題。國內外學者對含AAI植物“減毒存效”進行了大量研究，并取得了一定成就。如何高效去除醫(yī)藥產品中AAI，仍然具有重要的現(xiàn)實意義和科學意義，又富有挑戰(zhàn)性。我們采用AA I為模板分子構筑了AA I分子印跡聚合物(MIP)并研究其性能，在

2、此基礎上研究MIP吸附關木通乙醇提取物中AA I的能力。具體內容及結果如下：
　　1、采用MS模擬優(yōu)選出構筑MIP的功能單體和溶劑，分別為丙烯酸(AA)和DMF-水溶液。采用差示紫外光譜法，研究AA I與AA在80％(g/g)DMF-水溶液中的氫鍵結合能力，明確了二者的結合比例：AA I:AA=1:4。
　　2、以AA I為模板分子、AA為功能單體、乙二醇二甲基丙烯酸酯(EGDMA)為交聯(lián)劑、偶氮二異丁腈(AIBN)為鏈引發(fā)

3、劑、二硫代苯甲酸(4-氰基戊酸)酯(CTP)為鏈轉移劑、80%(g/g)DMF-水混合溶液為致孔劑，通過RAFT技術制備MIP，收率為63.42%，非印跡分子聚合物(NIP)的收率為79.22%。
　　3、通過紅外光譜、固體紫外、氮氣吸附、激光粒度等方法對MIP和NIP的結構、組成、粒徑等進行了比較。結果表明：二者組成、結構相同，說明已經成功制備MIP。此外，MIP、NIP的比表面積分別為19.524、10.617m2/g，平均孔

4、徑分別為2.454、2.167nm。
　　4、研究了MIP和NIP的等溫靜態(tài)吸附行為，Langmuir模擬結果表明，AA I濃度在0.002～0.01mg·mL-1范圍之間，MIP和NIP的吸附符合Langmuir模型，其吸附常數(shù)分別為232.45、58.02mL/mg，說明MIP對AA I吸附能力比NIP強；Scatchard模擬結果表明，MIP和NIP都只具一種吸附方式，且MIP和NIP的平衡解離常數(shù)分別為8.9、26.2mg

5、/L，即MIP對AA I的親和力顯著強于NIP，進一步證明了MIP對AA I具特異性吸附能力。
　　5、研究了MIP和NIP的等溫動態(tài)吸附行為(25℃)，MIP符合一級動力學反應模型(log(Qeq-Qt)=-0.160t+0.181，R2=0.993)，NIP符合二級動力學反應模型(t/Qt=2.186t+3.745，R2=0.997),表明MIP中印跡位點具有特異性吸附能力。
　　6、變溫動態(tài)吸附實驗表明，MIP吸附AA

6、I的能力幾乎不受溫度影響；選擇性吸附實驗表明，MIP對AA I具良好的特異性識別能力；可重復利用性實驗表明，MIP可多次重復使用。
　　7、采用高效液相色譜法研究MIP吸附關木通乙醇提取物中AA I的能力，結果表明：用25.0mg MIP吸附5.0mL關木通乙醇提取物中的AA I（其中CAA I為0.0018mg/mL)，可使AA I含量減少到液相檢測限以下；AA I的回收率為41.70%
　　綜上所述，RAFT沉淀聚合成功