2023年全國(guó)碩士研究生考試考研英語(yǔ)一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁(yè)
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1、多金屬氧酸鹽以其豐富多彩的結(jié)構(gòu)及其自身的優(yōu)良分子特性,包括極性、氧化還原電位、表面電荷分布、形態(tài)及酸性,使其在很多領(lǐng)域,尤其是材料、催化、藥物等方面具有潛在應(yīng)用前景,因而受到人們的廣泛關(guān)注。多年來(lái)對(duì)多金屬氧酸鹽的研究主要集中在雜多鎢酸鹽,與雜多鎢酸鹽相比,雜多鉬酸鹽的合成及其性質(zhì)的研究相對(duì)較少。這主要是由于雜多鉬酸鹽的穩(wěn)定性較差,在溶液中組成復(fù)雜多樣。本論文主要采用砷(釩)多镅酸鹽簇降解和原位合成的方法,通過(guò)引入過(guò)渡金屬中心和有機(jī)官能團(tuán)

2、,利用配位共價(jià)鍵來(lái)修飾多金屬氧簇,得到了一系列基于砷(釩)多鉬簇的金屬或有機(jī)官能團(tuán)修飾的新型多金屬氧酸鹽化合物,探討了合成此類多金屬氧酸鹽化合物的反應(yīng)規(guī)律,并研究了新化合物結(jié)構(gòu)和功能特性間的關(guān)系。 利用常溫水溶液合成方法,合成了15個(gè)新型化合物,通過(guò)元素分析,X—射線單晶衍射、IR、TG和XPS等方法對(duì)化合物進(jìn)行了表征,并對(duì)化合物的熱穩(wěn)定性和磁學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了初步的研究。 1.以α—H3AsⅤMO12O40·30H2O為前驅(qū)

3、體,利用常溫水溶液合成方法得到了八個(gè)新的類似夾心結(jié)構(gòu)的砷鋁多金屬氧酸鹽1-7、9,同時(shí)也得到了一個(gè)Dawson型砷鉬超分子化合物8,分子式如下: [(CH3)4N]8[Mn(H2O)5]2(H3O)2 [Mn2(H2O)10(MnAsⅤMo9O33)2][Mn(H2O)4(MnAsⅤMo9O33)2]·20H2O(1) (H2NCNH2NH2)8(H3O)2[Mn2(AsⅤMo9O33)2]Ⅴ9H2O(2)

4、 [(CH3)4N]8[Mn(H2O)6]4 [(MnAsⅤMo9O33)2]{[Mn(H2O)5]2(MnAsⅤMo9O33)2)·20.5H2O(3) [H2N(CH2CH2)2O]10[Mn2(AsⅤMo9O33)2]·12H2O(4) [(CH3)3N]8[Mn(H2O)6][(MnAsⅤMo9O33)2]·6H2O(5) [(CH3)4N]8[Co(H2O)5]2(H3O)2 [Co2

5、(H2O)10(CoAsⅤMo9O33)2][Co(H2O)4(CoAsⅤMo9O33)2]·20H2O(6) Na4[(CH3)4N]4(H3O)2[Co2(AsⅤMo9O33)2]·8H2O(7) [Himi]6[As2Mo18O62]·11H2O(imi=imidazole)(8) [H2N(CH2CH2)2O]10[Cu2(AsⅤMo9O33)2]·5H2O(9) 化合物1-7的雜多陰離子都是由

6、[Mn2O10](或[Co2O10])片段連接兩個(gè)B—β—AsMo9O33片段構(gòu)成的,化合物2和4中只存在孤立的[Mn2(AsⅤMo9O33)2]10—片段,化合物1和3中存在兩種多陰離子,化合物3中B—β—AsMo9O33片段頂端具有兩個(gè)端氧的MoO6和一個(gè)Mn原子配位構(gòu)成天線型結(jié)構(gòu),化合物1中MoO6的兩個(gè)端氧和兩個(gè)Mn原子配位,并構(gòu)成由Mn原子連接的一維鏈狀結(jié)構(gòu)?;衔?-7呈現(xiàn)出典型的反鐵磁性相互作用。其中化合物1和6由過(guò)渡金屬

7、離子連接形成一維鏈狀結(jié)構(gòu)。 2.常溫水溶液體系中,以Na2MoO4-2H2O和NaVO3·H2O為原料,利用原位合成的方法,合成了2個(gè)以VO4為中心的具有B—β—VMo9O33衍生結(jié)構(gòu)的釩鉬多金屬氧酸鹽化合物10和11,2個(gè)化合物都是以單體形式存在。與第一章中的具有B—β—AsMo9O33衍生結(jié)構(gòu)的砷鉬多金屬氧酸鹽化合物結(jié)構(gòu)基本相同,除pH值外,其他的合成條件相同,但是這兩種雜原子構(gòu)成的多鉬氧酸鹽化合物的磁性卻有極大的區(qū)別,釩鉬

8、多金屬氧酸鹽化合物中雙核錳呈鐵磁性相互作用。同時(shí)也得到了2個(gè)[V10O28]和Anderson型多金屬鹽酸鹽共存的多金屬氧酸鹽超分子化合物12和13,分子式如下: [HN(CH3)3]10[Mn12(VMo9O33)2]·10H2O(10) [H2N(CH2CH2)2O]10[Mn2(VMo9O33)2]·5H2O(11) [H2N(CH2CH2)2O]4[Na(H2O)2{O(CH2CH2)2NH2}]2

9、 [Na(H2O)4]2[V10O28][NiMo6O24H6]·8H2O(12) [H2N(CH2CH2)2O]6Na2[V10O28H2][NiMo6O24H6]·10H2O(13) 化合物12和13是以Na2MoO4·2H2O和NaVO3·H2O為原料,在不同的pH值條件下我們得到了一維鏈狀化合物12和二維層狀化合物13。 3.在常溫水溶液反應(yīng)條件下,利用原位生成的多鉬酸鹽陰離子與三乙氧基配體三乙醇胺反應(yīng)

10、,實(shí)現(xiàn)配體與多陰離子之間的共價(jià)鍵連接,成功的合成了一個(gè)基于Anderson結(jié)構(gòu)的帽式的砷鉬酸鹽衍生物14和一個(gè)三乙醇胺金屬配位的荷移鹽化合物15: [(HOCH2CH2)3NH]n(H3O)n [{Mn(H2O)2}0.5Mn(H2O)3{HN(CH2CH2O)3AsMo6O22)]n·3.25nH2O(14) [Cu(H2tea)(H2O)(imi)][Cu(H3tea)(imi)]Na[Mo8O26]·4H2

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