碳二維同素異構體的理論研究.pdf

1、本文基于密度泛函理論，結合遺傳算法與實驗報導，詳細研究了以下幾種新型二維碳材料的結構與電子性質。本研究分為三個部分：
　　第一部分的研究重點為由5元，6元及8元碳環(huán)組成的新型二維碳材料。利用遺傳算法，我們提出了三種新型的，由5，6，8元碳環(huán)組成的二維碳結構，并驗證了它們的穩(wěn)定性。新提出的結構被命名為phographene(pentagon-hexagon-octagon-graphene)，共有α、β、γ、δ與ε五種相。其中γ相和

2、ε相分別對應之前工作中所預測過的HOP-graphene和pentahexocite。幾種結構均為金屬性導電材料，通過氫化可以轉變?yōu)閷拵栋雽w。其中，α-phographene表現出了比其他幾種結構更為出色的結構穩(wěn)定性，并擁有與石墨烯相比擬的力學性質。α-phographene的能量比大多數早先預測過的二維碳結構更低，但與β-phographene及由5，6，7元碳環(huán)組成的二維碳同素異構體phagraphene在能量上幾乎簡并。根據我

3、們的計算，電子注入可以有效抑制phagraphene的生成;進一步對結構生長的分析表明，碳環(huán)在組合時傾向于形成α-phographene的結構單元。因此，在實驗制備時更容易形成高質量，大面積的α-phographene二維晶體。由于5元碳環(huán)與8元碳環(huán)的存在，phographene表現出比石墨烯更強的反應活性，對貴金屬團簇，如Au或Pt的吸附作用會增強，具有形成高效復合催化劑的應用前景。
　　第二部分，研究了多種以聯苯烯小分子為基本

4、結構單元的二維碳結構，并將其命名為PB(Polymerized-biphenylene)。根據實驗報導，聯苯烯小分子具有兩種聚合方式，可以形成兩種納米帶，并擁有與聚合方向，寬度相關的電子性質。之前已經預測過了若干種以聯苯烯小分子為結構單元的二維碳結構，我們在總結前人工作的基礎上提出了兩種新型的聚合方式，新提出的聚聯苯烯構型能量上更低。各種穩(wěn)定性分析均表明新提出的構型具有實驗合成的可能性。PB對鋰離子的吸附結果表明其具有潛在的鋰電池電極及

5、氣敏傳感器應用前景。
　　第三部分，提出了一種新型的，具有狄拉克錐的二維碳結構，并驗證了它的穩(wěn)定性。這種新結構具有與富勒烯類似的結構特點，因此命名為fl-graphene(fullerene-like-graphene)。由于其構型特點，fl-graphene的能量優(yōu)于完全由五元碳環(huán)構成的二維碳結構penta-graphene，其面內硬度可與二維六方氮化硼材料相比擬。由于其結構存在褶皺，fl-graphene中的狄拉克錐與石墨烯中