正電子湮沒技術(shù)研究離子注入型半導(dǎo)體材料中的缺陷與磁性.pdf

1、同時利用了電子電荷屬性和自旋屬性的稀磁半導(dǎo)體是自旋電子學(xué)器件的核心材料，有望給未來的信息傳輸與處理、存儲方式與規(guī)模帶來重大變革，是目前材料科學(xué)和信息技術(shù)等眾多研究領(lǐng)域的前沿?zé)狳c。稀磁半導(dǎo)體通常由含有3d或4f電子的過渡金屬元素摻雜制成，但一些無磁性離子摻雜的氧化物中也同樣發(fā)現(xiàn)有磁性出現(xiàn)，這種d0磁性為尋找居里溫度高于室溫的稀磁半導(dǎo)體材料提供新機遇，也為磁性起源和理論模型的解釋帶來了困難。本文采用非磁性離子注入的方式在第三代半導(dǎo)體GaN和

2、SiC中引入d0磁性，利用正電子湮沒技術(shù)能夠靈敏地表征材料原子尺度微觀缺陷的優(yōu)勢，深入分析離子注入型稀磁半導(dǎo)體中缺陷與宏觀磁性表現(xiàn)的內(nèi)在關(guān)聯(lián)，并且基于第一性原理的方法計算分析了不同離子摻雜或缺陷條件下體系的電子自旋極化態(tài)，著力于從微觀層面理解非磁性離子注入型半導(dǎo)體中d0磁性起源與磁耦合機制。
　　論文的主要研究內(nèi)容和成果包括:
　　1)我們首先討論分析了只有本征缺陷的GaN材料中磁性與缺陷的關(guān)聯(lián)問題，然后在此基礎(chǔ)上考慮缺陷的

3、作用，對比分析了n型與p型的不同類型輕元素離子C/O摻雜的GaN中磁性表現(xiàn)與磁性起源的內(nèi)在不同。實驗采用N離子注入的方式在GaN單晶薄膜樣品中引入晶格缺陷，拉曼光譜和慢正電子湮沒譜揭示了其室溫鐵磁性來源于其中離子注入行為所產(chǎn)生的大量Ga空位，第一性原理分析驗證了實驗結(jié)果。對于不同類型的C/O離子注入GaN稀磁半導(dǎo)體，磁性起源有所不同，實驗和理論計算的結(jié)果表明O離子注入GaN薄膜實驗中觀測到的室溫鐵磁性起源于本征Ga空位之間的耦合作用，然

4、而C離子注入的C元素對于GaN樣品中的d0磁性起到了重要的調(diào)節(jié)作用，GaN中Ga空位所鄰近的C替位使得磁矩之間的鐵磁耦合相互作用更加穩(wěn)定。
　　2)只包含有s或p殼層電子的缺陷型鐵磁材料因具備生物兼容性而有著廣泛的應(yīng)用前景，但實現(xiàn)室溫以上鐵磁性仍然十分困難，而且實驗結(jié)果的多樣性導(dǎo)致爭議不斷，如何從實驗上理解這種缺陷磁性一直困擾著人們。SiC是缺陷磁性的良好載體，本文在C離子注入的6H-SiC單晶中引入了結(jié)構(gòu)缺陷并獲得室溫以上的鐵磁

5、效應(yīng)，對樣品進行退火處理從而改變了其中缺陷結(jié)構(gòu)，使用正電子湮沒譜學(xué)并結(jié)合Raman光譜等手段分析了其中缺陷對觀測到的磁性所起到的作用，并給出了SiC中鐵磁與順磁性起源的合理解釋。實驗證實了C離子注入的樣品中Si空位相關(guān)缺陷類型為樣品貢獻了室溫鐵磁信號，理論計算表明室溫鐵磁性可能來源于離子注入形成的Si的單空位或雙空位耦合如VSi-VSi、VSi-VC相互作用，空位缺陷磁性本質(zhì)上是C2p電子懸掛鍵的自旋極化和磁耦合現(xiàn)象。實驗中觀測到的順磁

6、現(xiàn)象可能與富余的孤立C懸掛鍵有關(guān)，低濃度區(qū)域的缺陷或C原子可以形成自旋極化的局域磁矩，但是無法達到長程磁耦合相互作用條件。
　　3)缺陷磁性的耦合強度往往較低，提高材料的鐵磁磁矩是目前亟待解決的重要問題，通過非磁性粒子摻雜可能會對空位缺陷的電荷態(tài)或自旋態(tài)進行調(diào)節(jié)從而實現(xiàn)較大的缺陷磁矩和宏觀磁現(xiàn)象。我們采用B/N離子注入SiC單晶的對比實驗探討了摻雜離子調(diào)控磁有序提高材料鐵磁性能的可能性，實驗結(jié)果顯示B元素在樣品宏觀磁性表現(xiàn)上沒有起

7、到作用，而N離子注入的樣品在缺陷情況幾乎相同的情況下具有稍強的鐵磁性，認為N元素引入的負電荷背景可能有利于提高6H-SiC中的缺陷總體鐵磁耦合表現(xiàn)。此結(jié)論在O離子注入SiC單晶材料實驗中得到進一步證實，O離子注入能夠得到了更強的室溫鐵磁性，計算發(fā)現(xiàn)OC-VSi復(fù)合缺陷提供了較強的局域磁矩，施主型O對于缺陷的自旋極化和磁耦合起到調(diào)控作用。我們還在非磁性離子Cu注入SiC半導(dǎo)體中獲得了更強的室溫鐵磁性，退火無法使磁性完全消除，計算表明除了注