正電子湮沒技術(shù)研究稀磁半導(dǎo)體中的磁性起源及磁耦合機制.pdf

1、自旋電子學(xué)器件由于具備運算速度高、能耗和發(fā)熱率小等特點將對未來信息技術(shù)帶來變革。稀磁半導(dǎo)體(DMSs)作為自旋電子學(xué)器件的核心材料融合了半導(dǎo)體和鐵磁特性，研究其磁性起源及微觀磁耦合機制成為材料科學(xué)和信息技術(shù)領(lǐng)域前沿?zé)狳c。本論文依托實驗室正電子裝置平臺，利用正電子湮沒技術(shù)能夠靈敏觀察材料微觀結(jié)構(gòu)和點缺陷的獨特優(yōu)勢，深入分析某些DMSs中的磁性和微結(jié)構(gòu)之間關(guān)系、d0磁性起源以及缺陷對磁性離子相互作用影響等問題。理論上采用基于密度泛函的第一性

2、原理計算研究半導(dǎo)體在不同離子摻雜或缺陷條件下體系的電子自旋態(tài)密度和磁矩，結(jié)合實驗測量結(jié)果分析DMSs在不同微結(jié)構(gòu)條件下的磁耦合機制，著力解決國際上對磁性起源問題存在的爭議，并對半導(dǎo)體缺陷不同微觀條件下的磁效應(yīng)給出深入的探索。論文的主要研究內(nèi)容如下:
　　1.針對非過渡金屬氧化物中d0磁性起源的爭議問題，實驗選擇絕緣性的MgO和Al2O3單晶作為典型的d0磁性載體材料，利用分布式離子注入方法進行非磁性陰離子摻雜和引入晶格缺陷，研究在

3、缺少載流子調(diào)控的條件下樣品的磁性和長程磁有序的宏觀表現(xiàn)，分析束縛磁極子模型(BMP)在d0磁性起源和磁耦合相互作用中的適用性。實驗以正電子湮沒技術(shù)為材料微觀結(jié)構(gòu)和缺陷的主要分析手段，結(jié)合X射線衍射(XRD)、次級離子質(zhì)譜(SIMS)等其它結(jié)構(gòu)表征方法，研究不同摻雜體系樣品的宏觀磁性表現(xiàn)與微觀結(jié)構(gòu)之間的關(guān)系。實驗發(fā)現(xiàn)樣品中陽離子空位引入局域磁矩并產(chǎn)生鐵磁耦合相互作用，證實了束縛磁極子模型可用于描述局域磁矩之間的耦合相互作用。提出了MgO中

4、的Mg空位在不同結(jié)構(gòu)條件下具有雙重磁耦合效應(yīng)的觀點，并得到磁性理論計算的證實。
　　2.寬禁帶半導(dǎo)體ZnO具有較高的過渡金屬離子固溶度和自旋注入效率使其成為自旋電子學(xué)領(lǐng)域的熱門材料。最具潛在應(yīng)用價值的Co或Mn摻雜ZnO體系由于磁性測量結(jié)果的多樣性導(dǎo)致機理闡述不清，阻礙了其在自旋電子學(xué)器件中的應(yīng)用和發(fā)展，因此有必要從微觀結(jié)構(gòu)角度進一步分析其磁性起源機制。實驗采用脈沖激光沉積法(PLD)在藍寶石襯底上制備Co或Mn摻雜的ZnO薄膜，

5、并在全同生長條件下制備純ZnO薄膜用于對比分析和N離子注入實驗。實驗以正電子湮沒技術(shù)結(jié)合其它結(jié)構(gòu)分析手段來研究樣品磁性表現(xiàn)與摻雜離子的關(guān)系，并且分析樣品缺陷變化對離子之間磁相互作用的影響。實驗在Co摻雜ZnO的樣品中觀察到室溫鐵磁性和超順磁性共存的狀態(tài)，認為室溫鐵磁性來源于Vo調(diào)節(jié)的Co-Co離子之間磁相互作用，超順磁性則與鐵磁性分布不均勻有關(guān)。Mn摻雜的ZnO樣品中僅有居里溫度小于50K的低溫鐵磁性存在，這一結(jié)果與理論計算Mn-O-M

6、n自旋間接交換作用相符合。N離子注入純ZnO薄膜的實驗表明VZn可以在樣品中引入缺陷磁性，而中性的Vo卻與d0磁性起源無關(guān)。
　　3.實驗采用離子注入方法在6H-SiC單晶中引入Zn離子并產(chǎn)生了一定的晶格缺陷。對比C離子注入6H-SiC樣品的磁性測量結(jié)果，實驗發(fā)現(xiàn)缺陷本身可以產(chǎn)生局域磁矩并具有鐵磁相互作用。對Zn離子注入的6H-SiC樣品進行階梯性退火發(fā)現(xiàn)隨退火溫度升高樣品的磁性先減小趨于消失，后重現(xiàn)并逐步增大至一定水平。樣品中缺

7、陷與Zn離子共存條件下的磁性表現(xiàn)無法用同一種起源機制進行闡述。通過對樣品不同退火溫度條件下的微觀結(jié)構(gòu)分析，實驗認為兩個退火階段的磁性具有不同的來源，前者占據(jù)Si位置的Zn離子具有重要貢獻，后者則主要來源于O侵入與Si結(jié)合導(dǎo)致的大量Si空位。
　　4.為了進一步探索DMSs磁性起源機制并對實驗結(jié)果進行深入分析，我們采用基于密度泛函理論的第一性原理計算方法分別對實驗中涉及到的磁性結(jié)構(gòu)體系進行理論計算。計算工作主要采用VASP軟件完成，

8、通過靜態(tài)性質(zhì)計算得到體系電子自旋態(tài)密度和基態(tài)能量，進而對體系進行磁性分析。結(jié)果表明MgO體系中的缺陷磁矩主要來源于Mg空位周圍O原子的2p電子自旋極化，并且證實了Mg空位與N或C離子之間具有完全不同的磁相互作用表現(xiàn)。ZnO樣品中的Zn空位可以產(chǎn)生局域磁矩并耦合形成長程磁有序。完整晶格中的Co-Co(或Mn-Mn)之間磁相互作用具有穩(wěn)定的反鐵磁態(tài)，O空位可以對磁性離子耦合起調(diào)節(jié)作用。此外，我們對Al2O3和Zn離子摻雜的SiC單晶體系也進