手性分子介質(zhì)光學(xué)非線性的三振子耦合模型.pdf

1、理學(xué)博士學(xué)位論文理學(xué)博士學(xué)位論文手性分子介質(zhì)光學(xué)非線性的三振子耦合模型王曉鷗王曉鷗哈爾濱工業(yè)大學(xué)2006年6月摘要I摘要摘要本文綜述了國內(nèi)外對(duì)手性分子及手性分子材料的非線性光學(xué)研究的現(xiàn)狀，指出其發(fā)展趨勢和應(yīng)用前景，重申了用非線性光學(xué)方法研究手性的意義。用經(jīng)典模型方法研究手性分子的非線性光學(xué)效應(yīng)，具有物理圖像清晰、與實(shí)際分子構(gòu)型聯(lián)系緊密等優(yōu)點(diǎn)，因此目前仍是表征分子手性的有效方法。本論文在已有的手性分子經(jīng)典模型的基礎(chǔ)上，發(fā)展了新的手性分子非

2、線性微觀模型。首次提出適用于三角錐型手性分子的三振子耦合模型，并在此模型的基礎(chǔ)上研究了三角錐型手性分子的極化機(jī)制，推導(dǎo)出了三角錐型手性分子的微觀極化率，包括線性和二階非線性極化率（即第一超極化率β）。用此模型計(jì)算了NPAN分子的第一超極化率β，將這一結(jié)果和已有的實(shí)驗(yàn)進(jìn)行了比較，驗(yàn)證了此模型的正確性。研究了分子極化與介質(zhì)極化的關(guān)系，給出了考慮局域場效應(yīng)和非局域場效應(yīng)時(shí)分子極化率與介質(zhì)極化率的一般表示式。根據(jù)統(tǒng)計(jì)平均理論計(jì)算給出了薄膜介質(zhì)極

3、化率與手性分子極化率間的關(guān)系式。理論描述了手性介質(zhì)薄膜表面二次諧波產(chǎn)生(SHG)過程，分析了產(chǎn)生二次諧波效應(yīng)（如二次諧波圓二向色性(SHGCD)，二次諧波旋轉(zhuǎn)色散(SHGD)和二次諧波線性二向色性(SHGLD)效應(yīng)）的微觀機(jī)制。給出了研究表面二次諧波的實(shí)驗(yàn)方法。推導(dǎo)出反射和透射方向二次諧波光振幅與入射光振幅、偏振態(tài)、入射角等量的關(guān)系。首次給出了三角錐型手性分子介質(zhì)薄膜其反射光中二次諧波強(qiáng)度中s和p分量的表達(dá)式；同時(shí)還給出了反射光中基于三

4、振子耦合模型的表面二次諧波SHGCD效應(yīng)中s和p偏振的表達(dá)式。數(shù)值模擬了三角錐型手性分子微觀參量對(duì)分子第一超極化率的影響；作為例子研究NPAN分子的eeeijkβ譜，由此得到的eeeijkβ的平均值與實(shí)驗(yàn)值非常接近；模擬了分子的微觀參量對(duì)介質(zhì)二階極化率的影響；在給定宏觀入射場的情況下，模擬了三角錐型手性分子微觀參量對(duì)SHG和SHGCD效應(yīng)的影響。在給定手性分子微觀參量的情況下，模擬了入射光偏振態(tài)旋轉(zhuǎn)角對(duì)手性介質(zhì)薄膜表面二次諧波中s偏振態(tài)