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文檔簡介
1、離子液體是由陰陽離子組成的室溫成液態(tài)的鹽,采用金屬配合物與離子液體相結(jié)合催化醇的氧化反應(yīng),不僅可以使催化劑能夠重復(fù)使用,而且對于開發(fā)綠色化工過程具有重要意義和應(yīng)用價值。 本文對乙酰丙酮銅在離子液體中催化醇的氧化反應(yīng)進行了研究,通過考察一系列影響反應(yīng)的因素,確定出乙酰丙酮銅/[bmim]PF6為適宜的催化體系,得到適宜的反應(yīng)條件為:2mmolα-苯乙醇,10 mmol t-BuOOH,3 mol% Cu(acac)2,[bmim]
2、PF61mL,室溫反應(yīng)5h,在此條件下,α-苯乙醇的轉(zhuǎn)化率和乙酰苯的產(chǎn)率分別達到93%和87%。在此催化體系下,以t-BuOOH為氧化劑,脂肪醇和芳香醇的仲醇均能被氧化成相應(yīng)的酮,而伯醇有一部分被過氧化為相應(yīng)的羧酸。反應(yīng)體系在重復(fù)使用5次后,活性僅有微小的降低。 以乙酰丙酮銅為原型,通過改變配體結(jié)構(gòu)分別合成了乙酰丙酮-氨基酸-金屬配合物和水楊醛-氨基酸-金屬配合物來研究配體的改變對配合物催化性能的影響,通過紅外光譜、熱重分析、元
3、素分析、核磁共振等定性分析方法,確定了其分子結(jié)構(gòu)式。通過對反應(yīng)影響因素的考察,確定出乙酰丙酮-亮氨酸-銅和水楊醛-酪氨酸-錳兩個催化體系具有較好的催化活性。乙酰丙酮-亮氨酸-銅體系不僅能夠?qū)⒅敬己头枷愦嫉闹俅佳趸上鄳?yīng)的酮,而且也能將伯醇全部氧化成相應(yīng)的羧酸。同時,相應(yīng)的離子液體催化體系在重復(fù)使用5次后,其活性沒有明顯降低。結(jié)果表明氨基酸的引入大大提高了催化劑對伯醇的選擇性。而水楊醛-酪氨酸-錳體系對產(chǎn)物的選擇性與乙酰丙酮銅類似,但反
4、應(yīng)結(jié)束后催化體系不能重復(fù)使用。 合成了帶有離子液體支鏈的金屬配合物功能型離子液體,以期提高催化體系的重復(fù)使用性,通過紅外光譜、熱重分析、元素分析、核磁共振等定性分析方法,確定了其分子結(jié)構(gòu)式。實驗結(jié)果表明,經(jīng)過改性的功能型離子液體的催化活性得到了較大程度的提高,但催化劑的重復(fù)使用性仍有待提高。 [bmim]BF4/NaClO組成的催化體系能夠有效地催化脂肪醇和芳香醇的氧化反應(yīng),不僅可將仲醇氧化成相應(yīng)的酮,而且也能將伯醇氧化
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