CO2固化制備碳酸丙烯酯與甲酰吡咯烷的研究.pdf

1、鑒于全球氣候溫室效應(yīng)越來越嚴(yán)重，化學(xué)方法固定二氧化碳(CO2)受到大家密切關(guān)注。同時(shí)迫切需要開發(fā)一種實(shí)用的，對環(huán)境友好的碳資源來代替消耗不可再生的化石燃料。CO2作為一種豐富的、低成本、無毒的C1資源，在綠色合成領(lǐng)域已經(jīng)作為增值轉(zhuǎn)化化合物吸引了很多人的關(guān)注。此外，CO2作為碳源應(yīng)用于精細(xì)化工合成也是減少大氣中CO2含量的方法之一。因此，本論文從固定二氧化碳入手，將其轉(zhuǎn)化為有用的化學(xué)品。論文的主要研究內(nèi)容如下:
　　1)本文通過將鈀

2、金納米粒子沉積在聚苯胺官能化的碳納米管(PANI-CNT)上制備Pd/Au雙金屬催化劑，所得Pd-Au/PANI-CNT催化劑對于催化毗咯烷和CO2/H2氨化反應(yīng)顯示出很高的活性。在優(yōu)化條件下，通過使用Pd/Au摩爾比為1∶1的Pd-Au/PANI-CNT，在125℃下由吡咯烷和CO2/H2獲得98.3％的N-甲酰基吡咯烷產(chǎn)率。我們的研究進(jìn)一步揭示Pd原子應(yīng)為氫化反應(yīng)的真正活性位點(diǎn)，并且N-甲?；磻?yīng)可能主要發(fā)生在Pd原子上或在Pd原子

3、和Au原子之間的界面上用于雙金屬Pd-Au/PANI-CNT催化劑。雙金屬Pd-Au/PANI-CNT的增強(qiáng)催化性能主要與Pd原子和Au原子之間的有益相互作用有關(guān)，導(dǎo)致形成的雙金屬Pd-Au納米顆粒的電子性能的變化。在模型反應(yīng)的基礎(chǔ)上探索催化劑對胺的甲?；拇呋秶途窒扌?。通過加入不同類型的底物，如直鏈胺，芳香族胺，一級胺，二級胺等探索催化劑的局限性以及催化范圍。
　　2)將卟啉基[Zn(Por)OP]有機(jī)聚合物負(fù)載于以Fe3O

4、4為磁芯，SiO2為殼(Fe3O4@SiO2)的核殼結(jié)構(gòu)上，設(shè)計(jì)并制備得到一種新型的核-雙殼微球。此外，將Fe3O4@SiO2@Zn(Por) OP的內(nèi)核Fe3O4@SiO2去除形成中控的Zn(Por) OP微球，其對于催化二氧化碳與環(huán)氧丙烷生成碳酸丙烯酯顯示出高效的催化性能。對于Fe3O4@SiO2@Zn(Por) OP復(fù)合材料，外層的Zn(Por)OP有機(jī)層是催化環(huán)化的催化層，碳酸丙烯酯的收率達(dá)到97％。更為重要的是催化劑可以通過磁