低溫等離子協(xié)同催化CO2甲烷化反應(yīng)研究.pdf

1、CO2大量排放使溫室效應(yīng)加劇，對(duì)環(huán)境和人類生存都帶來(lái)嚴(yán)峻挑戰(zhàn)。同時(shí)二氧化碳又是全球儲(chǔ)量最大的碳一資源，因此合理利用CO2越來(lái)越得到學(xué)者和社會(huì)的關(guān)注。二氧化碳甲烷化可有效利用碳源減少CO2排放，同時(shí)，甲烷作為當(dāng)今社會(huì)被人們看好的低碳燃料也有廣泛的市場(chǎng)，因此CO2甲烷化研究最近幾年得到了人們的關(guān)注。CO2化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，因此如何在溫和條件下、低能耗、長(zhǎng)時(shí)間穩(wěn)定的實(shí)現(xiàn)CO2的加氫轉(zhuǎn)化已經(jīng)成為科學(xué)家們研究的重點(diǎn)。
　　非熱等離子體在小分子活

2、化、催化反應(yīng)、表面處理、催化劑制備等很多領(lǐng)域有應(yīng)用，它能夠在低溫下實(shí)現(xiàn)很多分子的活化轉(zhuǎn)化。目前等離子體在CO2轉(zhuǎn)化方面在CO2和CH4等飽和碳?xì)湫》肿又卣I(lǐng)域研究較多，而在等離子體與催化劑協(xié)同作用CO2與氫氣直接加氫報(bào)道的較少。本文利用等離子體和金屬催化劑相結(jié)合對(duì)該反應(yīng)進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。
　　本文首先對(duì)CO2加氫催化劑進(jìn)行篩選:考察了不同金屬催化劑負(fù)載在SiO2上對(duì)CO2加氫性能的影響，得出加氫活性順序Ni＞Fe＞Cu;并且對(duì)催化

3、劑載體進(jìn)行考察，其加氫活性順序SiO2＞Al2O3＞活性炭＞TiO2，催化劑比表面積不是影響催化劑活性的主要因素。通過(guò)初步篩選，Ni/SiO2催化劑具有較好的加氫活性及較高的甲烷選擇性。進(jìn)一步考察了金屬負(fù)載量對(duì)Ni/SiO2催化劑活性的影響，并對(duì)反應(yīng)條件進(jìn)行了考察:放電電壓對(duì)催化劑的活性是一個(gè)重要的影響因素，在較適中的條件下催化劑和放電能相互協(xié)同作用才能達(dá)到最好的催化效果;催化劑隨著負(fù)載量的升高加氫活性是逐漸升高的，但過(guò)高的負(fù)載量催化劑