以丙烷為還原劑分子篩催化脫硝的研究.pdf

1、NOx對(duì)酸雨和光化學(xué)煙霧的形成有著密不可分的關(guān)系，對(duì)其有效脫除的研究已成為學(xué)術(shù)界研究的重點(diǎn)。對(duì)于汽車尾氣中NOx的脫除，最理想的方式是以其尾氣中的碳?xì)?HC)化合物為還原劑，實(shí)現(xiàn)NOx的還原脫除。但現(xiàn)階段所使用催化劑，因其含有釩具有毒性，急需更好的替代品。本文通過(guò)大量實(shí)驗(yàn)研究，以分子篩催化劑為研究對(duì)象，并對(duì)其進(jìn)行雙金屬改性，得到活性較高的改性分子篩催化劑。其次，本論文對(duì)以其為催化劑原粉制備的整體式催化劑進(jìn)行活性評(píng)價(jià)，為改進(jìn)其催化效率進(jìn)行

2、了基礎(chǔ)研究。最后，Cu/SSZ-13的制備及其C3H8-SCR的活性評(píng)價(jià)研究為SSZ-13的動(dòng)態(tài)合成提供了借鑒。
　　本論文通過(guò)浸漬法制備了Cu基不同構(gòu)型(ZSM-5、BEA、MOR、MCM-49、Y、ZSM-35、SUZ-4和SAPO-34)的分子篩催化劑。通過(guò)對(duì)其C3H8-SCR活性評(píng)價(jià)，發(fā)現(xiàn)Cu改性ZSM-5和BEA兩種分子篩活性相對(duì)較好，且Cu的負(fù)載量為5％時(shí)，Cu/ZSM-5和Cu/BEA具有最優(yōu)的催化活性。通過(guò)系列表征

3、進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)，Cu基ZSM-5、BEA分子篩上因負(fù)載有大量的Cu2+活性中心，因此其活性更優(yōu)。
　　在Cu負(fù)載量為5％的基礎(chǔ)上，本論文采用浸漬法在分子篩上負(fù)載另一種金屬，分別是Ce，Zr，Zn，活性評(píng)價(jià)結(jié)果表明Zn金屬的添加可顯著提高催化活性、及抗水抗硫性。對(duì)于Cu-ZSM-5，當(dāng)Zn負(fù)載量為1％時(shí)其活性最好，活性溫窗為300℃至750℃。而對(duì)Cu-BEA，當(dāng)Zn的負(fù)載量為5％時(shí)活性最優(yōu)，其活性溫窗為350℃至700℃。表征結(jié)果表明

4、，Zn的添加使得分子篩表面的CuO更為分散，且Zn對(duì)C-H鍵具有活化作用，因此有助于提高Cu-ZSM-5、Cu-BEA的催化活性。其次，研究發(fā)現(xiàn)改變氧氣濃度(2％～7％)對(duì)兩種分子篩的活性影響都較為明顯，但仍能保持較高的活性。
　　以5％Cu-1％Zn/ZSM-5為催化劑原粉，通過(guò)涂覆法將其負(fù)載到堇青石上。在本文中，分別考察了表面活性劑（田菁粉、乙二醇和聚乙二醇4000）及其添加量、粘結(jié)劑（硅溶膠和鋁溶膠）和堇青石的目數(shù)（400

5、cpsi、200 cpsi和100 cpsi）對(duì)整體式催化劑活性的影響。最后得出結(jié)論，以聚乙二醇4000為表面活性劑，其添加量與分子篩原粉質(zhì)量比為0.2∶1時(shí)，使用硅溶膠作為粘結(jié)劑，以400 cpsi的堇青石為載體時(shí)，其活性最佳。
　　本論文以氯化膽堿為模板劑，分別采用靜態(tài)法、動(dòng)態(tài)法，成功合成了SSZ-13小孔分子篩催化劑，但相對(duì)于靜態(tài)法合成的，動(dòng)態(tài)法合成的SSZ-13的結(jié)晶度相對(duì)較低，對(duì)兩種方法制備SSZ-13負(fù)載Cu后，表征結(jié)