1-甲基萘催化蒸汽重整機(jī)制研究.pdf

1、煤熱解是一個(gè)相對溫和的煤結(jié)構(gòu)和組分轉(zhuǎn)變過程，能夠產(chǎn)生石油和天然氣的替代燃料。熱解產(chǎn)物的品質(zhì)可通過對高溫?zé)峤庹魵獾脑淮呋豳|(zhì)而得到提高，僅僅需要簡單的幾步操作就可以獲取一些傳統(tǒng)石油精煉的產(chǎn)物。煤作為一種極其復(fù)雜的混合物，相應(yīng)的高溫煤熱解蒸氣組分也極其復(fù)雜，熱解過程和熱解蒸氣提質(zhì)過程均涉及極其復(fù)雜的反應(yīng)過程，難以研究其反應(yīng)機(jī)制。因此，本文使用模型化合物1-甲基萘代替真實(shí)煤熱解蒸氣，研究其催化蒸汽重整的反應(yīng)過程，以指導(dǎo)真實(shí)煤熱解蒸氣催化提質(zhì)

2、的研究。主要研究內(nèi)容及成果如下：
　?。?）采用改良的蒸發(fā)誘導(dǎo)自組裝法，以P123為模板劑，成功合成了NiO/MgO/Al2O3和CuO/Mg/Al2O3復(fù)合材料。經(jīng)表征，所制備材料具有高度有序的蜂窩狀介孔結(jié)構(gòu)，較高的比表面積，以及穩(wěn)定的尖晶石結(jié)構(gòu)。
　?。?）進(jìn)行了催化劑評價(jià)，結(jié)果表明：溫度、Ni含量、S/C比和空速均對反應(yīng)產(chǎn)物分布有很大影響。經(jīng)條件篩選，Ni含量為10％的催化劑在775℃、S/C=0.7、SV=3000

3、mL gcat-1 h-1達(dá)到較優(yōu)效果；1-甲基萘轉(zhuǎn)化率為100%，且全部生成氣體產(chǎn)物，CH4收率高達(dá)30.1%，CO收率高達(dá)65.9%，碳平衡數(shù)據(jù)高達(dá)98.7%。Cu含量為10%的催化劑在800℃、S/C=0.7、SV=3000 mL gcat-1 h-1時(shí)效果較優(yōu)；1-甲基萘轉(zhuǎn)化率為100%，且全部生成氣體產(chǎn)物，CH4收率高達(dá)24.4%，CO收率高達(dá)69.4%，碳平衡數(shù)據(jù)高達(dá)96.8%。
　?。?）兩種催化劑均具有良好的熱穩(wěn)定

4、性和抗積碳性能：其中Ni基催化劑在所有2 h反應(yīng)后，XRD圖譜和還原后的XRD圖譜幾乎保持一致，沒有積碳峰產(chǎn)生；Cu基催化劑在2 h反應(yīng)后的XRD圖譜和還原后的XRD圖譜相比，僅新出現(xiàn)了很弱的積碳峰。
　?。?）兩種催化劑在50 h耐受性實(shí)驗(yàn)中均表現(xiàn)良好：Ni基催化劑在前12 h反應(yīng)中能夠保持最高活性，且經(jīng)過減活過程再次穩(wěn)定時(shí)仍保有可觀的催化活性；Cu基催化劑在前8 h反應(yīng)中能夠保持最高活性，且經(jīng)過減活過程再次穩(wěn)定時(shí)仍保有一定的催