半放射狀型溫度敏感水凝膠的制備與性能研究.pdf

1、作為溫度敏感聚合物的主要基材，聚(N-異丙基丙烯酰胺)(PNIPAM)凝膠在外界溫度變化下發(fā)生急劇的體積變化。利用這一特點(diǎn)，可以實(shí)現(xiàn)藥物的靶向控制釋放。但目前普遍使用的交聯(lián)型凝膠相對(duì)于線形凝膠對(duì)溫度敏感速度和載藥量不是太理想，而線性凝膠又因其機(jī)械性能較差，在應(yīng)用上受到了一定程度的限制。因此，通過對(duì)傳統(tǒng)PNIPAM水凝膠的改性，探索新型結(jié)構(gòu)的水凝膠，以達(dá)到加強(qiáng)NIPAM類聚合物的機(jī)械強(qiáng)度，同時(shí)提高其響應(yīng)性能和載藥量的目的，具有重要意義。<

2、br>　　 基于以上的思想，本文在對(duì)傳統(tǒng)的交聯(lián)網(wǎng)狀PNIPAM水凝膠和線性PNIPAM水凝膠性質(zhì)考察的基礎(chǔ)上，根據(jù)機(jī)械壓縮泵的模型，利用三步連續(xù)合成的方法制備出線形聚合物兩端連接交聯(lián)聚合物的復(fù)合體系，也就是半放射狀型凝膠。其改性水凝膠P(NIPAM/NIPAM/NIPAM)的結(jié)構(gòu)特征就是線形的聚(N-異丙基丙烯酰胺)兩端都接枝在半圓的且交聯(lián)的聚(N-異丙基丙烯酰胺)上。并考察了改性水凝膠的溶脹及溫敏性能，探討了凝膠結(jié)構(gòu)、外界環(huán)境溫度等

3、因素對(duì)凝膠溫敏性能的影響。系統(tǒng)的研究了合成溫度、交聯(lián)劑用量、第二步線性PNIPAM的體積比等合成條件對(duì)凝膠溶脹度、溶脹動(dòng)力學(xué)、退脹動(dòng)力學(xué)、平衡溶脹度的溫度依賴性等性能的影響，希望通過改變合成條件，獲得結(jié)構(gòu)特殊的功能水凝膠。研究凝膠內(nèi)部結(jié)構(gòu)，考察其結(jié)構(gòu)與性能的關(guān)系，并將其結(jié)構(gòu)特性與傳統(tǒng)的NIPAM類聚合物進(jìn)行了比較。得到有一定機(jī)械強(qiáng)度，同時(shí)具備良好的溫敏特性的水凝膠。隨著線性PNIPAM接枝含量的提高，P(NIPAM/NIPAM/NIPA

4、M)凝膠的平衡溶脹度上升，較傳統(tǒng)凝膠大大提高。同時(shí)，為了進(jìn)一步證明接枝線性PNIPAM的改性作用，還將兩端替換為不具溫敏特性的聚丙烯酰胺(PAAM)，制備得到P(AAM/NIPAM/AAM)接枝三層放射狀凝膠。通過改變PAAM和線性PNIPAM的體積比，研究其線性接枝PNIPAM對(duì)凝膠溶脹度、溶脹動(dòng)力學(xué)、退脹動(dòng)力學(xué)、平衡溶脹度的溫度依賴性等性能的影響。當(dāng)PAAM體積比加大，改性凝膠的低臨界溶液溫度(LCST)相應(yīng)提高；當(dāng)線性PNIPAM

5、接枝含量提高，改性凝膠的平衡溶脹度也隨之上升。結(jié)果表明，P(AAM/NIPAM/AAM)凝膠的溫度敏感特性與傳統(tǒng)PAAM凝膠相比有顯著改善。
　　 本文還以NaCl為模型藥物探討了P(NIPAM/NIPAM/NIPAM)和P(AAM/NIPAM/AAM)水凝膠的釋藥性能。在環(huán)境溫度低于LCST時(shí)，NaC1的釋放速率顯著大于高于LCST時(shí)的釋放速率，從而表現(xiàn)出良好的溫度感應(yīng)特性，優(yōu)于傳統(tǒng)水凝膠控制釋放系統(tǒng)。并且通過改變第二步線性P