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1、探索(定向)組裝超分子體系的思路和方法,是超分子化學(xué)面臨的最基本問(wèn)題。用剛性分子構(gòu)筑塊,以配位鍵或多重氫鍵為主驅(qū)動(dòng)力(定向)組裝超分子體系,已經(jīng)得到了廣泛的研究,得到了各種各樣結(jié)構(gòu)豐富多彩的超分子結(jié)構(gòu)。而同時(shí)利用配位鍵和多重氫鍵組裝超分子體系,也是研究者們努力的一個(gè)方向。 作為一個(gè)可同時(shí)提供配位鍵和氫鍵位點(diǎn)的典型雙功能剛性配體,2,2’-聯(lián)咪唑(H2biim)是一個(gè)研究同時(shí)用配位鍵和氫鍵組裝超分子體系的合適對(duì)象。 本文以
2、釕聯(lián)咪唑配合物為構(gòu)筑塊,實(shí)現(xiàn)了釕聯(lián)咪唑與SO42-和均苯三甲酸的異核氫鍵組裝及釕聯(lián)咪唑的同核氫鍵自組裝;探索了用固相反應(yīng)合成超分子有序體的方法;研究了實(shí)驗(yàn)中遇到的一個(gè)特殊的氧化還原反應(yīng),其機(jī)理涉及質(zhì)子轉(zhuǎn)移和電子轉(zhuǎn)移的相互作用,是一個(gè)氫鍵輔助的氧化還原反應(yīng)。 第一章簡(jiǎn)單介紹了超分子(定向)組裝的研究背景以及基于2,2’-聯(lián)咪唑配合物的氫鍵組裝的現(xiàn)狀。 第二章以溶液法和水熱法,通過(guò)合理地選擇前體,仔細(xì)地設(shè)計(jì)、探索合成條件,實(shí)
3、現(xiàn)了釕聯(lián)咪唑與SO42-和均苯三甲酸的異核氫鍵組裝及釕聯(lián)咪唑的同核氫鍵自組裝:與SO42-組裝,得到三種超分子異構(gòu)體,[RuⅡ(H2biim)3](SO4)·H20(1a)[RuⅡ(H2biim)3](SO4)(1b)和[R-uⅡ(H2biim)3](SO4)(1c),他們具有相近的組成,但結(jié)構(gòu)不同,1a是規(guī)則的(6,3)網(wǎng),1b是變形的(6,3)網(wǎng),1c則是(10,3)-b網(wǎng);與均苯三甲酸組裝,也得到兩種超分子異構(gòu)體,[RuⅢ(H2b
4、iim)3](BTC)·5H20(2a)和[RuⅢ(H2biim)3](BTC)·6MeOH(2b),前者為(6,3)網(wǎng),后者為(10,3)-b網(wǎng);釕聯(lián)咪唑的同核自組裝,得到超分子[RuⅢ(Hbiim)3](3),為(6,3)網(wǎng)結(jié)構(gòu)。 第三章探索了用固相反應(yīng)合成[RuⅢ(H2biim)3(BTC)·5H2O(1a),意外地發(fā)現(xiàn)了超分子氫鍵有序體對(duì)剪切力的敏感性,及其在溶劑誘發(fā)下的自恢復(fù)性;進(jìn)而提出了在以往的固相反應(yīng)合成超分子結(jié)構(gòu)
5、的研究中可能被忽略了的一個(gè)細(xì)節(jié),即用固相反應(yīng)合成的超分子物種,或許并沒(méi)有完全形成如其單晶結(jié)構(gòu)所示的高度有序的結(jié)構(gòu),可能只是其中一部分自組織為了超分子體系,而另一部分還處于分子間力沒(méi)有完全起作用的狀態(tài),只是這一部分的PXRD信號(hào)作為背景被高度有序的超分子體系的信號(hào)湮沒(méi)了。 第四章是關(guān)于實(shí)驗(yàn)觀察到的一個(gè)特殊的超分子反應(yīng)的機(jī)理研究,即釕聯(lián)咪唑的中心2價(jià)釕何以能在溫和的條件下被弱氧化劑所氧化。通過(guò)電化學(xué)測(cè)試和理論計(jì)算分析,作者認(rèn)為是超分
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