亞納米簇MoO3-介孔SiO2納米復(fù)合材料的合成及其氧化脫硫性能的研究.pdf

1、由于金屬尺寸原因，相比傳統(tǒng)的金屬納米顆粒來(lái)說(shuō)，金屬亞納米簇顆粒的物理化學(xué)性能優(yōu)異，吸引了學(xué)者的關(guān)注。對(duì)金屬氧化物亞納米簇的研究近年來(lái)也悄然興起。由于環(huán)境污染問(wèn)題，對(duì)燃料油的脫硫也重視起來(lái)，氧化脫硫由于優(yōu)勢(shì)明顯，引起了廣泛關(guān)注。
　　本研究以操作簡(jiǎn)單的反相微乳液法制備了顆粒尺寸在0.1~2 nm的MoO3，負(fù)載到介孔SiO2上的復(fù)合材料。探究了復(fù)合材料的制備機(jī)理，研究了催化模擬油品的氧化脫硫反應(yīng)。通過(guò)調(diào)節(jié)鉬酸銨和氨水的用量，可以控制

2、復(fù)合材料與MoO3的大小。亞納米簇MoO3/介孔SiO2復(fù)合材料只有14.2±4.9 nm，其中MoO3尺寸小于1 nm。將制備的一系列不同粒徑的MoO3用于催化模擬油品的氧化脫硫，比較催化活性。研究發(fā)現(xiàn)，亞納米簇MoO3與納米簇MoO3相比，催化活性更好。另外探討了各種反應(yīng)條件對(duì)DBT轉(zhuǎn)化率的影響,比如 T（反應(yīng)溫度）、t（反應(yīng)時(shí)間）、[O]/[S]（氧化劑用量）以及[cat.]/[S]（催化劑用量）。發(fā)現(xiàn)當(dāng)70 oC，[cat.]/

3、[S]的摩爾比為0.075，[O]/[S]的摩爾比為6時(shí)，反應(yīng)15 min，DBT的轉(zhuǎn)化率就達(dá)到100%。最后探究了催化劑的穩(wěn)定性，將亞納米簇MoO3/介孔SiO2循環(huán)使用，發(fā)現(xiàn)由于MoO3尺寸太小，容易流失，其穩(wěn)定性不太好。增加催化劑的煅燒時(shí)間可以促進(jìn)催化劑的穩(wěn)定。為了進(jìn)一步提高亞納米簇MoO3催化劑的穩(wěn)定性，將其負(fù)載到氨基功能化的介孔SiO2，并用于催化氧化脫硫，表現(xiàn)出很高的催化活性，而且由于MoO3與-NH2的配位作用，亞納米簇M