介孔介晶氧化鈰及其復(fù)合材料的合成與催化性能研究.pdf

1、納米結(jié)構(gòu)氧化鈰作為用途廣泛的稀土氧化物材料之一，因其獨(dú)特的晶體結(jié)構(gòu)、光學(xué)性、熱穩(wěn)定性、導(dǎo)電性和擴(kuò)散性以及儲(chǔ)放氧能力，使其在高溫陶瓷、催化、燃料電池、絕緣硅片、阻擋層或電容器件等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用前景。氧化鈰的上述物理、化學(xué)性能很大程度上依賴于自身的微觀結(jié)構(gòu)，如微觀形貌、比表面積、介觀尺度等。因此，納米氧化鈰的孔結(jié)構(gòu)與形貌控制及其應(yīng)用研究成為迫切需要解決的課題。本文研究了不同介孔結(jié)構(gòu)、微觀形貌納米氧化鈰的合成方法和過程機(jī)理，并探索了其在C

2、O轉(zhuǎn)化、有機(jī)廢水降解的催化氧化性能。得出結(jié)果如下:
　　 1.實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:當(dāng)Ce(NO3)3·6H2O∶C2H2O4·2H2O的摩爾比為2∶3，水熱反應(yīng)溫度為200℃，溶液的pH為1，反應(yīng)時(shí)間為360min，400℃煅燒7小時(shí)可得到簇狀形貌的介孔CeO2。簇狀形貌介孔CeO2的形成機(jī)制可能是生成的單一納米棒在表面活性劑的作用下有選擇性的與其它納米棒相結(jié)合，形成介孔簇狀形貌氧化鈰。從熱力學(xué)角度看，這樣是為了降低其表面能。具有這種

3、特殊結(jié)構(gòu)的CeO2材料，經(jīng)過120min對(duì)400mL濃度為40mg/L的亞甲基藍(lán)溶液的催化效果可以達(dá)到60％以上。
　　 2.以P123為模板，乙酸鈰為原料，采用溶劑誘導(dǎo)自組裝法合成新穎的介孔介晶CeO2。提出介孔介晶CeO2的形成機(jī)制遵循相臨晶界面一致原則，納米晶粒沿著軸向定向聚集形成。相對(duì)于普通塊體CeO2粉體和簇狀形貌CeO2而言，介孔介晶CeO2粉體的紫外吸收特征峰發(fā)生了紅移，其光子帶隙Eg=3.00eV，小于塊狀和簇狀

4、CeO2粉體，推測跟介孔介晶CeO2存在的孿晶等缺陷有關(guān)。介孔介晶氧化鈰材料經(jīng)過經(jīng)過120min對(duì)400mL濃度為40mg/L的亞甲基藍(lán)溶液的催化效果可以達(dá)到85％。
　　 3.選取乙酸鈰和乙酸釤為原料，P123為模板，按照不同鈰釤比制備鈰釤復(fù)合物。Sm2O3的摻雜對(duì)介孔介晶結(jié)構(gòu)構(gòu)成影響，當(dāng)摻雜摩爾分?jǐn)?shù)x小于等于0.2時(shí)，Ce1-xSmxO2仍為固溶的單一立方相，且孔壁的定向排列未受影響，當(dāng)x為0.3時(shí)，開始出現(xiàn)氧化釤單相，使得