氧化鋁及鋁酸鎂催化合成碳酸甲乙酯的研究.pdf

1、碳酸甲乙酯是一種綠色環(huán)保的不對(duì)稱碳酸酯，因結(jié)構(gòu)兼具甲氧基(CH3O-)、乙氧基(CH3CH2O-)和羰基(-CO-)等基團(tuán)，化學(xué)性質(zhì)十分活潑，常被用作有機(jī)合成中間體。其物理性質(zhì)的優(yōu)越性如粘度低、介電常數(shù)高、對(duì)鋰鹽有良好的溶解性等使得碳酸甲乙酯更能提高電池的能量密度和放電容量、增強(qiáng)電池的安全性能、延長(zhǎng)使用壽命，因此碳酸甲乙酯已被廣泛應(yīng)用于電池的電解液，市場(chǎng)前景巨大。然而國(guó)內(nèi)該產(chǎn)品純度較低，高品質(zhì)的碳酸甲乙酯需要大量進(jìn)口，所以研究提高碳酸甲

2、乙酯純度的工藝方法具有重要的社會(huì)價(jià)值和意義。
　　本文首先綜述了合成碳酸甲乙酯的各種方法以及所涉及的催化劑種類，通過合成方法的比較，我們最終選擇了以碳酸二甲酯和碳酸二乙酯為原料催化合成碳酸甲乙酯，并分析了該酯交換反應(yīng)的催化劑研究進(jìn)展，根據(jù)課題組實(shí)驗(yàn)條件，選擇以鋁鎂氧化物及其復(fù)合物為研究對(duì)象制備目標(biāo)催化劑。
　　在第二章中，我們研究和開發(fā)了氧化鋁基粒狀催化材料，以六水合氯化鋁、氨水、濃硝酸等為原料，采用油氨柱成型法制備了氧化鋁

3、基或摻雜鈷等金屬元素或碳元素的氧化鋁基粒狀催化劑，粒徑為1-2 mm。該材料具有制備工藝簡(jiǎn)便，催化活性好、選擇性高、成本低、同時(shí)具有反應(yīng)條件溫和、反應(yīng)周期短、易分離、催化劑可重復(fù)使用等優(yōu)點(diǎn)，為碳酸甲乙酯的工業(yè)化生產(chǎn)提供一種成本低、收率高、操作簡(jiǎn)單的合成方法，同時(shí)兼顧原料、溶劑的回收和套用，使之符合“綠色化學(xué)”的原則。
　　本文另一部分的工作發(fā)現(xiàn)通過誘導(dǎo)制備的鋁酸鎂尖晶石對(duì)碳酸二甲酯和碳酸二乙酯生成碳酸甲乙酯的反應(yīng)具有較好的催化效果

4、，它是通過蒸發(fā)誘導(dǎo)自組裝制備的白色固體，XRD顯示該物質(zhì)不是單純的氧化鋁與氧化鎂的混合，而是生成了一種新物質(zhì)鋁酸鎂的晶相，并且TPD表征顯示該材料表面同時(shí)兼具酸性位點(diǎn)和堿性位點(diǎn)，即具有酸堿雙功能性。在催化酯交換反應(yīng)的實(shí)驗(yàn)中，該鋁酸鎂尖晶石表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能，反應(yīng)三十分鐘后即可接近反應(yīng)平衡。實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明，該催化劑具有很好的抗失活能力，甚至不用烘干，加入反應(yīng)原料即可進(jìn)行下一次循環(huán)反應(yīng)，這主要得益于鋁酸鎂尖晶石中的氧化鋁與氧化鎂是一種化學(xué)鍵