準一維有機導體（TMTCF）-,2-X和釕氧化物的異常輸運性質(zhì)研究.pdf

1、準一維有機導體(TMTCF)<,2>X自發(fā)現(xiàn)超導電性以來，就引起了廣泛的關注。大量的深入研究結(jié)果表明，該有機導體體系有多種可能的基態(tài)：自旋Peierls態(tài)、自旋密度波態(tài)和電荷密度波態(tài)(SDW和CDW)、金屬態(tài)/超導態(tài)、場感應自旋密度波態(tài)(FISDW)等等。當改變有機分子或無機陰離子團，各個化合物處于不同的基態(tài)。改變壓力，降溫速率和磁場，亦可改變其基態(tài)。本論文主要通過研究(TMTSF)<,2>ClO<,4>和(TMTSF)<,2>PF<,

2、6>鹽的熱電輸運性質(zhì)，考察可能的非費米液體行為，特別是磁子曳引和電荷自旋分離的現(xiàn)象。低溫下，通過改變陰離子基團或者降溫速率，探索了各個不同基態(tài)下的熱動力學和熱電性質(zhì)。證實了該體系中存在的一些異乎尋常的輸運機制。另外一個工作是關于近年來剛剛發(fā)現(xiàn)的Ruddelson-Popper結(jié)構(gòu)的Sr<,n+1>Ru<,n>O<,3n+1>體系，由于具有類似于高溫超導體的鈣鈦礦結(jié)構(gòu)而備受關注。特別是Sr<,3>Ru<,2>O<,7>(n=2)的基態(tài)磁性

3、仍然存在爭論，但是其在T<16 K和中等強度的場下存在變磁性(metamagnetic)行為，表明存在量子關鍵點(QCP)，因此具有獨特的理論和實驗的價值，成為近年來研究的熱點。作者通過大量的電學和熱學性質(zhì)，證實其高溫存在與結(jié)構(gòu)有關的磁關聯(lián)的轉(zhuǎn)變過程。為基態(tài)的磁性提供了新的信息。本論文的主要工作總結(jié)如下： 第一章包括兩個部分，第一部分從熱電勢的基本物理圖像出發(fā)，以簡潔的方式，敘述了熱電勢的基本理論，特別是討論了本論文中所涉及到的

4、大多數(shù)理論模型。第二部分全面介紹了準一維有機導體Bechgaard鹽(TMTCF)<,2>X的研究現(xiàn)狀和發(fā)展。其中首先回顧了它的各種性質(zhì)，包括晶體結(jié)構(gòu)，電子結(jié)構(gòu)和相圖以及正常態(tài)的各種輸運性質(zhì)、磁性質(zhì)和光學性質(zhì)的最新研究結(jié)果。特別討論了費米液體理論和非費米液體理論，介紹了預言存在自旋電荷分離的Luttinger液體理論，最后總結(jié)了(TMTCF)<,2>X目前研究所最關注的一些期待解決的問題。 第二章為了解答準一維有機導體TMTSF

5、鹽高溫區(qū)的異常的一些正常態(tài)性質(zhì)，并考察可能存在的自旋激發(fā)曳引和自旋電荷分離，通過合成(TMTSF)<,2>ClO<,4>和(TMTSF)2PF6的高品質(zhì)單晶，研究了其口方向的輸運性質(zhì)。特別是設計了全新的測量平臺，得到了高精度的數(shù)據(jù)。通過對熱電勢數(shù)據(jù)的擬合得到其隨溫度的依賴關系可以量化的表示為兩部分的貢獻。一維緊束縛能帶產(chǎn)生的線性項貢獻加上交換積分為J<,ex>≈1400 K的Hubbard模型的反鐵磁子曳引的貢獻。當溫度低于40 K，熱

6、電勢和載流子的變號表明存在窄能帶填充的變化。這種輸運機制的改變在考慮到光電導觀測的結(jié)果后，可以用零頻率模式和有限頻率模式隨溫度的變化來解釋。通過對擬合結(jié)果物理意義的分析，作者發(fā)現(xiàn)了高溫區(qū)存在自旋電荷分離的證據(jù)。這不僅是因為在高溫區(qū)，(TMTSF)<,2>PF<,6>的自旋部分而不是電荷部分存在spin-Peierls能隙，而且是因為在降溫過程中，兩種鹽參與輸運的有效載流子濃度變?yōu)楦邷貐^(qū)的1％，而自旋自由度和參與輸運的自旋數(shù)目沒有明顯的變

7、化。這些證據(jù)都證明TMTSF鹽的高溫區(qū)不是費米液體行為。 第三章研究了準一維有機導體(TMTSF)<,2>PF<,6>在自旋密度波(SDW)態(tài)附近沿口軸方向的輸運性質(zhì)的研究，在8 K附近觀察到SDW態(tài)的能隙寬度發(fā)生了改變。令人吃驚的是，熱電勢觀察到的熱激活能比電阻率觀察到的要小很多，作者首次提出有機導體在低溫區(qū)存在磁起源的極化子跳躍行為。 第四章作者首次報道了準一維有機導體(TMTSF)<,2>ClO<,4>以不同降溫速

8、率通過陰離子有序-無序相變(AO)溫度T<,AO>=24 K的口軸方向的熱電勢數(shù)據(jù)，發(fā)現(xiàn)陰離子取向的解凍溫度隨降溫速率的減小而增加，而熱電勢的附加貢獻同時也在減小。比熱的測量結(jié)果同時發(fā)現(xiàn)，比熱的躍變峰在不同降溫速率下完全一致，但不等于理論的Rln(2)，且兩者比熱的聲子背底存在差異，結(jié)合熱電勢的結(jié)果，表明遠在T<,AO>之上已存在部分陰離子取向的凍結(jié)/解凍過程。考慮到電荷部分的窄能帶模型，將熱電勢曲線隨降溫速度的變化用能帶填充及載流子變

9、號溫度的延遲來解釋。 第五章通過對浮區(qū)熔融法生長的高品質(zhì)Sr<,3>Ru<,2>O<,7>單晶的輸運性質(zhì)、熱學性質(zhì)和磁性質(zhì)研究。觀察到了顯著的與升降溫速度有關的熱滯現(xiàn)象，分辨出三個不同的結(jié)構(gòu)、電子和磁相變。且這些相變的發(fā)生與升溫和降溫的速度有直接關系。我們的結(jié)果表明在241 K，Sr<,3>Ru<,2>O<,7>存在從鐵磁到反鐵磁關聯(lián)的轉(zhuǎn)變。而在210 K存在c方向的結(jié)構(gòu)相變，低溫下出現(xiàn)半周期的調(diào)制結(jié)構(gòu)。而在升溫過程中，232