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文檔簡介
1、自旋電子學(xué)是近些年來在半導(dǎo)體電子學(xué)和磁電子學(xué)基礎(chǔ)上發(fā)展起來的一門新興交叉學(xué)科。豐富的物理內(nèi)涵、明確的應(yīng)用目標以及廣闊的市場前景,自旋電子學(xué)已成為當今凝聚態(tài)物理和材料科學(xué)領(lǐng)域最為關(guān)注的方向之一。其中,巨磁電阻的發(fā)現(xiàn)及在自旋器件上的應(yīng)用是最有重大影響力的成果。非易失性存儲器和高密度磁存儲器的誕生,不僅給基礎(chǔ)研究注入了活力,更為市場帶來了巨大的經(jīng)濟效益。巨磁電阻研究的關(guān)鍵在于如何獲得更為實用的低場室溫磁電阻效應(yīng)。具有高自旋極化率的半金屬材料,
2、如摻雜錳氧化物,CrO2,F(xiàn)e3O4等成為研究者的首選。無論是提高半金屬材料的內(nèi)稟磁電阻,還是外稟磁電阻,都有著極大的研究和應(yīng)用潛力。研究表明,半金屬顆粒復(fù)合體中,顆粒邊界對低場磁電阻產(chǎn)生和增強有重要作用,調(diào)節(jié)顆粒邊界勢壘已成為顆粒體系中磁電阻增強的有效實驗途徑。此外,摻雜錳氧化物中,3d/4d/5d過渡族金屬氧化物材料日益受到人們的關(guān)注。在這類新型的磁電阻氧化物中,4d或5d金屬離子較3d金屬離子具有寬的d軌道和電子巡游特性,d電子與
3、氧的2p電子存在較強的雜化作用。自旋,軌道和晶格間的相互耦合,引起材料中大的電、磁響應(yīng)以及巨磁電阻等豐富物理現(xiàn)象,為磁電阻材料研究范圍的拓寬以及強關(guān)聯(lián)電子體系中物理性質(zhì)的探討提供了新的實驗依據(jù)。另一方面,磁致冷技術(shù)的飛速發(fā)展使得凝聚態(tài)物理工作者越來越關(guān)注磁性材料的磁熱效應(yīng)。傳統(tǒng)的氣體制冷存在眾多的缺點,相比之下,磁制冷具有熵密度高、體積小、噪音小、無污染、高效低耗等獨特優(yōu)勢。磁制冷研究的關(guān)鍵在于獲得室溫附近大的磁熱效應(yīng)。傳統(tǒng)的金屬釓(G
4、d)以及近年來報道的Gds(Ge1—xSix)4和La(Fe13—xSix)等合金都是具有大磁熵變的磁性材料。然而,這些材料中稀有金屬的昂貴,化學(xué)性質(zhì)的不穩(wěn)定,居里溫度單一,磁滯與熱滯現(xiàn)象嚴重等因素,使得磁制冷技術(shù)的應(yīng)用步履維艱。值得注意的是,具有龐磁電阻的摻雜錳氧化物同樣表現(xiàn)出了大的磁熵變效應(yīng),這一發(fā)現(xiàn)大大拓寬了磁制冷工質(zhì)的研究范疇。摻雜錳氧化物具有價廉、制備簡單、居里溫度在較大溫區(qū)范圍內(nèi)可調(diào)等優(yōu)點,使得其在磁制冷研究中關(guān)注程度日趨增
5、加。但這一材料也有其明顯不足之處,如磁性能受制備工藝和摻雜影響較大。因此,研究者仍在通過提高制備工藝等方法,努力探索具有實用價值的磁熵材料。本研究主要內(nèi)容包括: ㈠磁性氧化物磁輸運性質(zhì)的研究。⑴通過調(diào)節(jié)顆粒邊界勢壘狀態(tài),獲得了室溫Fe3O4顆粒中增強的磁電阻和磁阻抗效應(yīng)。系統(tǒng)研究了球磨Fe3O4粉末顆粒的電阻率、磁性能、磁電阻、磁阻抗與顆粒邊界勢壘的關(guān)系。磁電阻和磁阻抗效應(yīng)在優(yōu)化的顆粒邊界勢壘樣品中出現(xiàn)極大值。室溫磁阻抗效應(yīng)在5
6、000 Oe磁場下從—7.0%增加到了—12.3%,提高了近76%。采用阻抗譜分析方法,將顆粒體系中晶粒、晶界和顆粒邊界電阻加以分離,區(qū)分出晶粒和顆粒邊界對磁輸運性質(zhì)的貢獻。通過非線性I—V曲線計算得到各樣品中邊界勢壘高度和勢壘寬度,詳細討論了磁輸運與顆粒邊界勢壘狀態(tài)的關(guān)系。因此,這一增強的交流磁輸運特性為高頻自旋電子器件的開發(fā)提供供驗依據(jù)。⑵通過化學(xué)反應(yīng)方法,改善半金屬CrO2顆粒表面天然的Cr2O3勢壘層,獲得了低場磁電阻的顯著增強
7、。相成分和表面態(tài)的測試結(jié)果表明,強氧化劑KMnO4能有效地去除或調(diào)整半金屬CrO2顆粒表面絕緣的Cr2O3層,從而得到一系列具有不同表面態(tài)的CrO2顆粒,最大磁電阻達到MR=—33%,相比于未處理樣品提高了近22%。并對具有不同表面態(tài)CrO2顆粒的電、磁性能、磁電阻效應(yīng)和顆粒間勢壘性質(zhì)作了較為系統(tǒng)的分析和討論。探索了一條用化學(xué)反應(yīng)法調(diào)整顆粒表面勢壘狀態(tài)而獲得低場磁電阻增強效應(yīng)的有效實驗途徑。⑶實驗上制備了具有正自旋極化率CrO2和負自旋
8、極化率Fe3O4的二組元半金屬顆粒復(fù)合體,研究了具有特殊微觀結(jié)構(gòu)半金屬顆粒復(fù)合體的磁輸運特性,并探討了體系逾滲閾值、磁電阻效應(yīng)與微觀結(jié)構(gòu)的關(guān)系。我們發(fā)現(xiàn)隨著CrO2組分的變化,復(fù)合體的電導(dǎo)發(fā)生逾滲現(xiàn)象,在逾滲閾值()c=0.15(CrO2組分濃度)處出現(xiàn)磁電阻的極小值。詳細研究了復(fù)合體逾滲閾值處電導(dǎo)和磁輸運機制,分析了由異號自旋極化率的CrO2和Fe3O4組成的顆粒復(fù)合體磁電阻效應(yīng)的特征。⑷系統(tǒng)研究了3d/4d過渡族金屬氧化物SrRu1
9、—xMnxO3(0≤x≤1)磁性相變和磁輸運性質(zhì),發(fā)現(xiàn)了這一體系中低溫—41%的磁電阻效應(yīng)和居里溫度附近—35%的磁電阻峰值,率先報道了多晶SrRu1—xMnxO3中磁相變圖。3d金屬離子Mn4+對4d鈣鈦礦氧化物SrRuO3的B位摻雜,驅(qū)使體系從金屬性巡游鐵磁體轉(zhuǎn)變?yōu)榻^緣性反鐵磁體。X—射線光電子能譜(XPS)測試表明,多晶樣品中Mn和Ru離子主要以Mn4+和Ru4+價態(tài)為主,但存在少量的Mn3+和Ru5+離子價態(tài)。詳細研究了體系中多
10、種磁性相的共存和相互競爭,如Mn3+—Mn4+(Ru5+)鐵磁性相互作用,Mn—Ru鐵磁性超交換作用,Mn4+—Mn4+及Ru—Ru反鐵磁相互作用,以及由此導(dǎo)致的多晶SrRu1—xMnxO3中復(fù)雜的磁性相變行為。系統(tǒng)分析了不同溫度下電、磁性質(zhì)和磁場導(dǎo)致的磁性相變特征,對低溫和居里溫度處產(chǎn)生大的磁電阻效應(yīng)物理機制作了深入探討。 ㈡磁性氧化物中磁熱效應(yīng)的研究。①研究了半金屬CrO2顆粒中的磁熵變ASM和絕熱溫度變化△Tad,發(fā)現(xiàn)具有
11、二級相變的CrO2材料表現(xiàn)出大的低場磁熱效應(yīng):在1.5 T磁場下,磁熵變△SM達到—5.1 J/kg—K,絕熱溫度變化達到△Tad=2.0 K。這一低場磁熵變在磁性氧化物中是比較可觀的。同時,還系統(tǒng)研究了不同顆粒尺寸CrO2的磁熱效應(yīng)。運用分子場理論,朗道模型和德拜近似等方法,分析了具有二級相變CrO2材料中磁熵的來源,包括電子自旋,磁滯伸縮,電子熵變對整個磁熵變的貢獻。②研究了4d巡游金屬性鐵磁體SrRuO3和多晶SrRu1—xMnx
12、O3體系中磁熱效應(yīng)與磁性相變的關(guān)系。結(jié)果表明,6.5 T磁場下,巡游鐵磁體SrRuO3在居里溫度160K處存在△SM=—2.5 J/kg—K的磁熵變和△Tad=3.1 K的絕熱溫度變化。相對制冷率達到RCP=70 J/kg。由于相變溫度處SrRuO3晶格常數(shù)存在較大的變化,運用德拜近似計算,發(fā)現(xiàn)具有二級相變的SrRuO3材料晶格熵變在整個熵變中的重要性。B位Mn離子的摻入,體系低溫下出現(xiàn)自旋玻璃/團簇玻璃的磁性態(tài),高溫(~200K)出現(xiàn)
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