一維及準一給無序體系電子輸運性質(zhì)研究.pdf

1、以一維、準一維DNA分子鏈及準一維多鏈無序體系為研究對象，從單電子緊束縛模型的哈密頓量出發(fā)，利用在負本征值理論及無限階微擾理論發(fā)展起來的多對角高階隨機厄米矩陣的求解方法及傳輸矩陣方法、重整化群方法等，研究了一維隨機二元無序DNA分子鏈、一維準周期Cantor型和RS型人工DNA序列、SRY基因序列、準一維多鏈無序體系、準一維魚骨模型DNA分子鏈及準一維Ladder模型的DNA分子鏈的電子結(jié)構(gòu)及電子輸運特性。
　　 (1)對于一維

2、二元隨機無序DNA分子鏈，我們發(fā)現(xiàn)DNA分子中某一堿基對的比例越高，系統(tǒng)能量態(tài)密度分布的對稱性越好，電子輸運能力亦越強。由單一堿基對構(gòu)成的DNA分子的飽和電流強度遠大于由兩種堿基對按一定的組分隨機分布的DNA分子的飽和電流強度，且當DNA分子中兩種堿基對的含量相等時，其飽和電流強度最小。同時，富含C-G堿基對的DNA分子比富含A-T的DNA分子的電子輸運能力大。金屬電極位能對DNA分子電子輸運的影響體現(xiàn)在兩方面，一方面，當偏壓較小時電極

3、位能具有阻礙電荷注入的效果，另一方面，當偏壓較大時，電極位能有增強電荷注入的效果。當耦合強度與DNA分子堿基對間交互作用相等，發(fā)生共振電子注入，體系飽和電流強度最大。當耦合強度大于DNA分子堿基對間交互作用時，隨著耦合強度的增大，電荷注入能力減小，其飽和電流強度亦相應(yīng)減小。
　　 (2)對于Cantor型和RS型人工DNA序列，采用一維隨機行走模型和Hurst分析法研究了系統(tǒng)的重標極差函數(shù)和Hurst指數(shù)等描述統(tǒng)計屬性的物理量，

4、對序列中可能存在的關(guān)聯(lián)進行了探討；從Anderson緊束縛模型出發(fā)，用負本征值理論和無限階微擾理論研究了系統(tǒng)的電子態(tài)密度；采用重整化群方法研究了該序列的電子輸運特性。研究發(fā)現(xiàn)，這些準周期序列中存在擴展態(tài)、局域態(tài)和臨界態(tài)三者是共存狀態(tài)；序列的凈位移及其標準偏差函數(shù)曲線對標度變化的穩(wěn)定性直接證明了其標度不變性及自相似性；Cantor序列的Hurst指數(shù)約為0.23，小于0.5，說明該系統(tǒng)具有內(nèi)在的正相關(guān)屬性，而RS序列的Hurst指數(shù)在0.

5、5附近波動，說明該序列的不同部分具有不同的關(guān)聯(lián)屬性，有些片段呈現(xiàn)正相關(guān)，而有些片段則呈現(xiàn)負相關(guān)；這些序列中存在相當數(shù)量具有好的透射性的擴展能態(tài)，且隨著序列長度的增加，擴展態(tài)的能量區(qū)間變得更為細碎，共振峰的數(shù)量、高度及位置均有所改變，具有好的透射性的電子態(tài)數(shù)量略有減少，但能在相對較長的序列中維持其存在，推測為Cantor型和RS型序列中存在著關(guān)聯(lián)的結(jié)果，并且，相對而言，RS型序列中的關(guān)聯(lián)比較弱。
　　 (3)對SRY(Sex de

6、termining Region Y)基因序列的研究表明，系統(tǒng)的能量本征值分布在能量區(qū)間[7.6eV，9.1eV]中，在低能態(tài)區(qū)間有較小的態(tài)密度分布，系統(tǒng)中存在幾個寬度基本固定的能隙，當SRY態(tài)的數(shù)量增加時，增加的態(tài)極少出現(xiàn)在帶隙中，絕大部分新增的能態(tài)只是使原來能量帶的能態(tài)密度更大。在這種實際的DNA中，絕大多數(shù)情況下，系統(tǒng)中電子的局域長度小于系統(tǒng)的鏈長，局域態(tài)占據(jù)著絕大多數(shù)，擴展態(tài)只存在于幾個孤立能量值下，說明SPY序列對電子具有一定

7、的透射性，但鑒于無連續(xù)擴展態(tài)的存在，它們對系統(tǒng)的總的電導的貢獻是微小的，在熱力學極限之下，輸運系數(shù)T(E)急劇減小，其導電性幾乎可以忽略。SRY基因序列Hurst指數(shù)不是一個單一值，在序列的不同區(qū)間可以取得大于或小于0.5的Hurst指數(shù)值，說該序列有正關(guān)聯(lián)或負關(guān)聯(lián)的存在。
　　 (4)一維無序系統(tǒng)和準一維雙鏈、三鏈無序系統(tǒng)在電子結(jié)構(gòu)上存在很大的差異，即一維與帶狀結(jié)構(gòu)的電子結(jié)構(gòu)存在本質(zhì)區(qū)別。在有序情況下，隨著系統(tǒng)鏈數(shù)的增加，電子

8、態(tài)密度的峰值數(shù)目同樣明顯增多。一維單鏈無序系統(tǒng)有2個峰值，準一維雙鏈無序系統(tǒng)有4個峰值，準一維三鏈無序系統(tǒng)有6個峰值；對角無序體現(xiàn)系統(tǒng)的成分無序；非對角無序體現(xiàn)系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)和粒子邊界效應(yīng)。非對角無序?qū)o序系統(tǒng)電子態(tài)密度的分布影響更大。態(tài)密度為零的能量區(qū)間的減少，是從一維到準一維，即在向二維過渡的變化中所帶來的影響，是維數(shù)效應(yīng)的體現(xiàn)。準一維無序系統(tǒng)電子可在兩個方向上運動帶來能帶結(jié)構(gòu)的變化，使一維情況下態(tài)密度為零的某些能量區(qū)間被覆蓋。準一維三

9、鏈無序系統(tǒng)電子態(tài)密度分布底部出現(xiàn)空白，說明準一維三鏈無序系統(tǒng)的這些能量區(qū)間上電子的態(tài)密度起伏比較小。
　　 (5)準一維多鏈無序體系中由于格點能量無序的存在，其電子波函數(shù)同樣呈現(xiàn)出局域化特性；當體系大小及鏈數(shù)確定時，格點能量無序度的減小會導致在中間能區(qū)發(fā)生退局域化現(xiàn)象，表現(xiàn)為在中間能區(qū)電子波函數(shù)的局域化程度大于體系大小，即出現(xiàn)擴展態(tài)，且出現(xiàn)擴展態(tài)的能量區(qū)間隨著無序度的減小而呈增大的趨勢，同時，隨著鏈數(shù)的增加，體系有向退局域化方向

10、發(fā)展的趨勢。在中間能區(qū)電子輸運透射系數(shù)較大，而在低能區(qū)及高能區(qū)透射系數(shù)較小，同時格點能量無序與維度效應(yīng)對體系的電子輸運存在競爭效應(yīng)，當體系格點數(shù)及鏈數(shù)一定時，體系的透射系數(shù)隨著格點能量無序度的增大而減小，而當體系格點數(shù)及格點能量無序度一定時，準一維多鏈無序體系的透射系數(shù)隨著體系鏈數(shù)的增大而增大。
　　 (6)在準一維DNA分子鏈魚骨模型中，骨架格點的引入極大地影響了DNA分子的這些性質(zhì)，當計入骨架格點的影響，隨著環(huán)境無序度W的增

11、大，電子態(tài)密度譜的峰值減小，整個能量本征值范圍展寬，能帶之間有逐漸融合趨勢，能帶間隙變窄，體現(xiàn)出了一定的無序系統(tǒng)特征，并且各種無序效應(yīng)所產(chǎn)生的影響還不盡相同，其中二元無序所產(chǎn)生的影響最大；環(huán)境無序之下DNA分子中的電子態(tài)基本都是局域的，多數(shù)電子態(tài)的局域長度小于系統(tǒng)的長度；考慮骨架在位勢的DNA分子可能具有半導體屬性，存在著大小基本穩(wěn)定的閾值，且電導σ隨無序度W的變化呈現(xiàn)非單調(diào)性，隨著W的增大，σ先增大后變小再增大。而對準一維Ladder