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1、碩士學(xué)位論文NF3在MgO和Al2O3負載過渡金屬氧化物上的分解反應(yīng)研究生姓名:王亞楠指導(dǎo)教師:徐秀峰(教授)學(xué)科門類:理學(xué)專業(yè)名稱:物理化學(xué)論文提交日期:2012年5月學(xué)號:200907303004分類號:O643I摘要NF3是一種用于半導(dǎo)體工業(yè)的新型蝕刻氣和清洗劑,使用量逐年攀升。研究發(fā)現(xiàn)NF3是一種溫室氣體,其溫室效應(yīng)潛值(GWP)為17200,大氣壽命約740年。無水條件下NF3與金屬氧化物直接反應(yīng),生成金屬氟化物,可有效消除N
2、F3廢氣。本論文用浸漬法分別制備了MgO、Al2O3基體負載的過渡金屬氧化物脫氟劑,考察了無水條件下NF3在這些脫氟劑上的分解反應(yīng),研究了過渡金屬類型、過渡金屬負載量對脫氟劑反應(yīng)活性的影響,用BET、XRD、FTIR、EDX等技術(shù)對反應(yīng)前后的脫氟劑進行了結(jié)構(gòu)表征,得到以下結(jié)果:(1)400℃時NF3可在MgO上發(fā)生分解,但MgO自身的脫氟活性不高,在給定的反應(yīng)條件下NF3全轉(zhuǎn)化時間僅80min。將10%過渡金屬(Fe、Co、Ni、Cu、
3、Zn)負載在MgO表面制得改性MgO,脫氟活性得到了較大程度的提高,其中10%FeMgO上的NF3全轉(zhuǎn)化時間達360min。過渡金屬負載量對脫氟劑的活性有一定影響,在本實驗范圍內(nèi)Fe、Co、Ni、Cu、Zn在MgO上的最佳負載量分別為12%、10%、10%、10%~12%、12%,對應(yīng)脫氟劑上的NF3全轉(zhuǎn)化時間分別為380min、300min、300min、260min、160min,12%FeMgO的脫氟活性較高。過渡金屬改性MgO活
4、性提高的可能原因:第一,改性MgO的比表面積增大,提高了NF3的擴散速率,有利于NF3分解反應(yīng)的進行;第二,反應(yīng)過程中MgO表面的過渡金屬氧化物先與NF3反應(yīng)轉(zhuǎn)化為過渡金屬氟化物,過渡金屬氟化物再與(內(nèi)層的)MgO基體進行FO2傳遞反應(yīng)(熱力學(xué)數(shù)據(jù)計算表明,這種反應(yīng)可自發(fā)進行),生成MgF2,過渡金屬氧化物得以再生,重復(fù)上述反應(yīng),從而提高了脫氟劑的利用率和反應(yīng)活性。(2)過渡金屬改性Al2O3脫氟劑的活性順序為CoAl2O3FeAl2O
5、3CuAl2O3NiAl2O3?Al2O3,但過渡金屬負載量對脫氟活性的影響不大。對CoAl2O3系列樣品進行了BET測試,與純Al2O3相比,改性脫氟劑的比表面積有所下降,但活性提高了,說明表面CoOx對Al2O3基體有助劑效應(yīng)(熱力學(xué)計算表明,Al2O3表面的過渡金屬氧化物與NF3反應(yīng)生成的過渡金屬氟化物,可與內(nèi)層的Al2O3基體進行自發(fā)的FO2傳遞反應(yīng),這可能是助劑效應(yīng)的表現(xiàn)形式)。相反的是,堿土金屬改性Al2O3活性不及純Al2
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