溫室氣體SF6和N2O在金屬氧化物上的分解反應(yīng).pdf

1、SF6和N2O是《京都議定書》限制排放的主要溫室氣體，溫室效應(yīng)潛值（GWP）很高，存留時(shí)間很長。無水條件下SF6與固體脫氟劑反應(yīng)是消除SF6的一種有效方法，而催化分解法可有效消除N2O。
　　本論文考察了無水條件下SF6在Al2O3、CaO等單一金屬氧化物以及NaF-Si-CaO、KF-Si-CaO等三元混合物脫氟劑上的分解反應(yīng)。用共沉淀法制備了Cu-Fe、Ni-Fe尖晶石型復(fù)合氧化物催化劑，用于N2O催化分解，優(yōu)化了催化劑組成參

2、數(shù)，考察了催化劑的反應(yīng)穩(wěn)定性；用溶膠-凝膠法制備了Ce-Co-Al三元復(fù)合氧化物催化劑，用于N2O催化分解，對影響活性的催化劑制備參數(shù)（組成、母液pH值、K負(fù)載量等）進(jìn)行了優(yōu)化。用XRD、BET、SEM、H2-TPR、O2-TPD、XPS等技術(shù)對以上脫氟劑和催化劑進(jìn)行了結(jié)構(gòu)表征。還用GGA-PBE泛函方法進(jìn)行了N2O在Co3O4(110)晶面吸附的理論計(jì)算。得到了以下結(jié)果：
　?。?）對于SF6分解反應(yīng)，溫度對Al2O3上的SF6

3、分解率有較大影響，Al2O3的反應(yīng)活性隨反應(yīng)溫度的升高而提高。650℃反應(yīng)時(shí)，Al2O3、MgO、CaO、La2O3均可分解SF6，脫氟活性：CaO>La2O3>MgO>Al2O3。
　　KF-Si-CaO的SF6分解反應(yīng)活性不如NaF-Si-CaO，因?yàn)榉磻?yīng)過程中起“催化”作用的KF較NaF活潑，與其他物質(zhì)反應(yīng)生成了K2SiF6和KCaF3等惰性物相，無效消耗了一部分KF，降低了脫氟活性。
　　（2）對于N2O催化分解反應(yīng)

4、，在不同組成的Cu-Fe和Ni-Fe復(fù)合氧化物中，組成為CuFe2O4、NiFe2O4的催化劑活性較高，而NiFe2O4的活性和穩(wěn)定性又均優(yōu)于CuFe2O4。
　　K改性Ce-Co-Al催化劑的最佳制備參數(shù)為：組成Ce0.05Co1.95AlO4，母液pH=2，K負(fù)載量為K/(Co+Ce)=0.05（原子比）。K改性催化劑具有較好的Co3+-O-還原能力，氧物種易于脫除，從而具有較好的催化活性。
　?。?）N2O在Co3O4