一步法合成不同銅含量Cu-SAPO-34分子篩及其NH3-SCR活性和水熱穩(wěn)定性研究.pdf

1、氨氣選擇性催化還原（NH3-SCR）反應(yīng)是富氧條件下消除 NOx污染的最高效技術(shù)，以Cu-SAPO-34為代表的具有CHA（Chabazite）結(jié)構(gòu)的分子篩在SCR反應(yīng)中有優(yōu)良的催化活性和水熱穩(wěn)定性，因而得到了廣泛關(guān)注。近年來，直接引入有機(jī)銅絡(luò)合物作為模板劑，一步法合成Cu-SAPO-34分子篩的方法被報道，此方法不僅減少了后處理步驟，同時更容易控制銅的添加量。本課題在此基礎(chǔ)上，考察了銅含量對該催化劑的活性和水熱穩(wěn)定性的影響，分析了Cu

2、2+含量與活性之間的關(guān)系，明確了分子篩老化后活性降低的原因。
　　本文采用銅-四乙烯五胺和二乙胺作為模版劑，一步法制備了不同銅含量的Cu-SAPO-34，采用750℃，10 h，10 vol.％H2O對該分子篩進(jìn)行水熱老化處理。利用 XRD，ICP，EPR，H2-TPR等表征方法，分析了該樣品老化前后的物理結(jié)構(gòu)、酸性及銅物種的狀態(tài)，由此解釋了銅含量對NH3-SCR活性及水熱穩(wěn)定性的影響。
　　實(shí)驗(yàn)結(jié)果說明：在分子篩合成中隨著

3、絡(luò)合模板劑 Cu-TEPA投料的增加，催化劑中銅含量也在不斷增大且主要以骨架外Cu2+的形式存在。當(dāng)銅含量為2.66-3.62 wt.%時，催化劑有最好的NOx轉(zhuǎn)化率（95%及以上的NOx轉(zhuǎn)化溫度窗口為148–516℃）。當(dāng)銅含量進(jìn)一步增加到6 wt.%時，催化劑高溫活性降低（溫度窗口降為144-420℃）。由氨氣氧化實(shí)驗(yàn)的結(jié)果說明，NH3非選擇性氧化生成非 NOx的反應(yīng)消耗大量氨氣，導(dǎo)致還原劑不足，是造成不同銅含量分子篩樣品高溫表觀活