納米粒子傳感器的制備及其在檢測三聚氰胺中的應用.pdf

1、三聚氰胺是具有低毒性的化工原料，三聚氰胺攝入劑量和臨床疾病之間存在明顯的量效關系。當攝入過量的三聚氰胺可能會導致腎結(jié)石，嚴重的可以導致腎衰竭甚至死亡。本文提出了基于納米粒子的磁馳豫開關陣列分析方法和磁、光雙模式分析方法來檢測三聚氰胺。主要內(nèi)容包括：納米粒子的設計與合成；納米粒子表面特異性受體單元的修飾，實現(xiàn)納米粒子的功能化；通過檢測信號的變化，實現(xiàn)對三聚氰胺的檢測。主要內(nèi)容包括：
　?、藕藲そY(jié)構(gòu)Fe/Fe3O4納米粒子的合成及其在

2、核磁共振檢測三聚氰胺方面的應用。利用高溫熱解法合成了大小均一，分散性好的油溶性Fe/Fe3O4納米粒子，同時也合成了特異性受體單元(2,4,6-trioxo-1,3,5-triazin-1-yl)acetic acid(TTAA)，通過鹽酸多巴胺與Fe3O4強的配位能力，把 TTAA和mPEG-COOH修飾到Fe/Fe3O4磁性納米粒子表面，得到功能化的TTAA-Fe/Fe3O4的納米粒子。TTAA-Fe/Fe3O4納米粒子具有很好的水

3、溶性和穩(wěn)定性，同時也顯示出高的飽和磁化率，飽和磁化率為~58.7 emu/g。在本論文中，基于TTAA與三聚氰胺通過三重氫鍵相互作用誘導處于分散態(tài)的TTAA-Fe/Fe3O4納米粒子水溶液發(fā)生聚集，形成簇狀，引起橫向弛豫時間的變化，我們提出了基于磁性納米粒子的磁馳豫開關陣列分析方法(MRSw assay)。磁馳豫開關陣列分析方法檢測三聚氰胺不需要樣品的前處理和純化，可以在濁液中檢測，大大縮短了實驗所需時間，利用便攜式微型核磁共振儀實現(xiàn)實

4、地、時時檢測。當加入0→30μM的三聚氰胺于TTAA-Fe/Fe3O4([Fe]=32μM)納米粒子的水溶液中，水質(zhì)子的橫向弛豫時間明顯的增加，當加入30μM的三聚氰胺后，△T2的變化率(ΔT2/T2)可以達到~40％。當加入的三聚氰胺的濃度低于16μM，ΔT2/T2與不同濃度的三聚氰胺之間線性相關度高，線性相關系數(shù)R2=0.9996。因此，在0~16μM的三聚氰胺的范圍內(nèi)，我們可以定量檢測三聚氰胺濃度，三聚氰胺的檢出限(LOD)可以達

5、到~2μM。除此之外，磁馳豫開關陣列分析方法對三聚氰胺具有很好的選擇性。通過以上探究，磁馳豫開關陣列分析方法可以作為一個廣譜方法廣泛的應用于其他物質(zhì)的分析檢測。
　?、艫u-Fe3O4復合納米粒子磁、光雙模式檢測三聚氰胺的研究。在四氫萘和油胺條件下利用四氯金酸三水合物合成了油溶性的Au納米粒子，以Au納米粒子作為種子，通過高溫熱解法，在油胺、油酸、十八烯條件下合成油溶性Au-Fe3O4納米粒子，同時合成特異性受體單元l-(2-me

6、rcaptoethyl)-1,2,3,4,5,6-hexanhydro-s-triazine-2,4,6-trione(MTT)。通過Au-S鍵修飾MTT于Au-Fe3O4復合納米粒子的表面，最終得到功能化的MTT@Au-Fe3O4復合納米粒子。這種復合納米粒子分別包括來自于Fe3O4的磁學性能和來自于Au的光學性能，基于磁學和光學的復合實現(xiàn)雙模式檢測。三聚氰胺通過三重氫鍵的作用力與MTT結(jié)合，誘導MTT@Au-Fe3O4復合納米粒子發(fā)

7、生聚集成為納米簇，這種狀態(tài)的改變會引起Au納米粒子光學性質(zhì)的變化，導致吸收峰的位移發(fā)生紅移，同時這種狀態(tài)的改變引起納米粒子周圍水質(zhì)子的自旋-自旋弛豫時間的增大。通過紫外可見吸收光譜儀和核磁共振成像儀監(jiān)測這兩種變化實現(xiàn)對三聚氰胺的檢測。當加入不同濃度的三聚氰胺于不同濃度的MTT@Au-Fe3O4納米粒子水溶液中, MTT@Au-Fe3O4納米粒子水溶液從最初的酒紅色變成最后的藍紫色，并且橫向弛豫時間明顯的增大，通過定量分析實驗我們可以得到