2-甲基-2-丁烯醛的光電離解離和形成二次有機(jī)氣溶膠的研究.pdf

1、本文利用同步輻射真空紫外單分子光電離技術(shù)，結(jié)合光電離-飛行時(shí)間質(zhì)譜，首先從實(shí)驗(yàn)上測(cè)得2-甲基-2-丁烯醛分子的光電離質(zhì)譜，歸屬重要的碎片峰，通過(guò)掃描光電離效率曲線(PIEs)，得到該分子的電離能，以及重要的碎片離子的出現(xiàn)勢(shì)。然后，結(jié)合Gaussian09量子化學(xué)理論計(jì)算的CBS-QB3方法，討論碎片離子出現(xiàn)的解離通道。通過(guò)解離通道所對(duì)應(yīng)的碎片離子的理論出現(xiàn)勢(shì)與實(shí)驗(yàn)值，確定解離通道。最后，本文研究了2-甲基-2-丁烯醛在二次有機(jī)氣溶膠形成

2、過(guò)程中的粒徑變化和增長(zhǎng)機(jī)理。
　　本論文一共為五章，內(nèi)容包括:
　　第一章，緒論部分，介紹了大氣氣溶膠的相關(guān)概念，綜述了目前對(duì)本文研究的體系2-甲基-2-丁烯醛分子的研究現(xiàn)狀，并簡(jiǎn)要介紹了小分子的光電離理論和牽涉的實(shí)驗(yàn)技術(shù)。
　　第二章，簡(jiǎn)要介紹了同步輻射的原理和發(fā)展，著重介紹了國(guó)家同步輻射實(shí)驗(yàn)室的原子分子物理實(shí)驗(yàn)站的相關(guān)性能。
　　第三章，簡(jiǎn)介了理論化學(xué)的理論和發(fā)展，詳細(xì)描述了本文使用的CBS-QB3方法的計(jì)算

3、步驟和方法，原理。說(shuō)明了本論文中，對(duì)相關(guān)計(jì)算，包括產(chǎn)物、過(guò)渡態(tài)和中間產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)優(yōu)化和單點(diǎn)能計(jì)算等。
　　第四章，系統(tǒng)研究了2-甲基-2-丁烯醛，得到了母體的光電離質(zhì)譜，通過(guò)掃描PIEs，得到光電離方法下的母體離子電離能，并首次在實(shí)驗(yàn)上得到了十個(gè)碎片離子的電離能或出現(xiàn)勢(shì)。結(jié)合理論計(jì)算，討論了六個(gè)解離通道，以及它們包含的子通道。發(fā)現(xiàn)在解離過(guò)程中，H轉(zhuǎn)移和成環(huán)作用大量存在，并且，部分解離通道牽涉到了α位的甲基。
　　第五章，首先調(diào)